中文摘要：

超硬材料作为一种重要的力学及功能材料，如何设计并合成综合性能更优的新型超硬材料已经成为科学领域的研究热点。过渡金属氮化物具有超硬材料的特征，实验上合成条件要求很高，而理论计算又发现不同结构氮化物的硬度以及稳定性能都不同，因此寻求并合成综合性能最好的氮化物成为重要的研究焦点。本项目以氮化铼作为典型代表，基于目前实验合成过渡金属氮化物超硬材料所存在的重大科学问题，利用最近提出的全新的结构预测方法对铼的氮化物在高压下的晶体结构进行预测，利用第一性原理研究其高压结构及其力学性质（0-200GPa），晶体硬度等，并根据计算数据分析其超硬特性的物理本质，依此指导实验合成。然后利用第一性原理计算数据并结合德拜模型，得到0-200GPa和0-3000K范围内的热力学数据，分析其高温高压的稳定性，为新超硬铼氮化物以及其他超硬材料的合成提供理论支持。

结论摘要：

氮化铼具有非常高的体模量，是潜在的超硬材料，但是否能够成为超硬材料还存在很大争议。本项目以氮化铼作为研究对象，采用了第一性原理的方法对Re2N，Re3N高压下的晶体结构，弹性性质以及热力学性质等展开了详细的研究，得到以下一些结果（1）Re2N、Re3N都是强抗压缩性材料，具有非常高的体模量。对氮化铼在0-200GPa的弹性性质进行了研究，发现Re2N比Re3N具有更加优异的力学性质，而且它们在200GPa压力范围之内是力学稳定的。（2）研究了Re2N、Re3N高压下的电子结构，发现它们具有金属性的特征，但费米面附近的态密度主要是Re-N之间主要是共价键贡献，在高压下共价键的作用逐渐加强，对其硬度改变具有重要的作用；（3）采用Debye模型对Re2N、Re3N的热力学性质进行了研究，得到体模量、热膨胀系数以及热容随温度和压力的变化关系。以上这些结论对于研究过渡金属化合物的高压物性和合成具有重要的指导意义。