气体水合物成核和生长的研究引起了世界学者的普遍关注。然而,由于气体水合物生成过程非常复杂,气体水合物生成驱动力、引导时间、生成速率等生成动力学基本问题至今还没有弄清楚,气体水合物生成动力学研究目前仍然处于初级阶段。为此,本项目首先在SⅡ型HCFC141b水合物生成条件下首次定量测试了HCFC141b液体与水以及HCFC141b液体与表面活性剂溶液之间的两相界面张力,确定了表面活性剂对HCFC141b水合反应系统中两相界面张力的定量影响。继而在可视化反应釜中分别就温度、压力、表面活性剂等对SⅡ型HCFC141b水合物生成过程和SI型气体水合物生成过程进行了实验研究,获得了气体水合物生长过程中引导时间、生长厚度等重要实验数据。最后,项目组将气体水合物的生成过程与水合反应系统生长驱动力结合,对气体水合物的生长机理进行了揭示。研究结果表明气体水合物结晶成核和生长取决于系统摩尔吉布斯自由能变和系统摩尔吉布斯自由能变梯度两个指标。本项目研究结果对揭示气体水合物生长驱动力、诱导时间和生长速率等生成动力学基本问题和准确解释气体水合物生长过程的质量输运机理有重要指导和借鉴意义。
英文主题词gas hydrate; formation mechanism; surfactants; induction time; growth rate;