中文摘要：

交叉偶联反应在医药、化工及材料等领域有广泛应用，但传统均相钯催化剂存在催化剂难分离、不能重复使用及残存金属污染产物等缺陷。均相催化剂多相化是解决上述问题的有效途径。本课题针对多相催化中载体表面效应、孔道限域效应及活性组分流失等关键科学问题，开展基于金属有机骨架材料(MOFs)的均相钯催化剂多相化研究。拟设计合成拓扑结构相同、孔道尺寸相近，但表面性质不同的多种MOFs，采用适当条件担载钯活性组分制得系列Pd@MOFs催化剂，以氧化Heck偶联为探针反应评价其催化性能。通过表征Pd在反应过程中的价态、形态及分散度变化，结合表面科学知识及理论计算，揭示MOFs载体表面性质对Pd@MOFs催化性能的影响机制。表征底物/产物在MOFs表面的吸/脱附行为及反应过程中可能存在的中间体，结合微动力学分析，阐明MOFs孔道亲和力和限域作用对氧化Heck反应的影响规律。为多相催化和均相催化的有机结合提供策略。