中文摘要：

分子自旋电子器件以单个分子作为自旋输运通道，可在单分子水平上控制和操纵自旋输运性质，将在未来的电子器件和电路中发挥重要作用。而单壁碳纳米管结构完善且具有超长的自旋驰豫长度，可用作具有弹道输运特性的自旋传输通道。因此，将单壁碳纳米管与磁性分子相结合构建性能优异、结构稳定的分子自旋电子器件是分子自旋电子学的重要研究内容。本项目以非平衡格林函数方法和密度泛函理论为主要理论计算工具，在局域自旋密度近似泛函、广义梯度近似泛函、考虑自相互作用修正的局域自旋密度近似泛函三个层次考虑电子关联效应的基础上，以铁系金属环戊二烯夹心分子链、3d过渡金属酞菁和Mn12三类典型磁性分子为例，定量分析磁性分子-碳管耦合方式与强度、有机官能团修饰、外加电场对以单壁碳纳米管为电极的分子自旋电子器件自旋输运特性和器件稳定性的影响，设计具有特定功能并且结构稳定的分子自旋电子器件，推动分子自旋电子器件的深入研究和实用化。

结论摘要：

按照项目任务书中的研究计划，我们利用非平衡格林函数与密度泛函理论相结合方法研究了吸附在单壁碳纳米管侧壁的金属茂合物分子的自旋输运特性，发现二茂钴和二茂镍分子能使碳管的输运特性发生自旋极化；比较了氮杂环丙烷、吡咯烷和酰胺基三种有机连接基团对侧壁吸附二茂镍磁性分子的单壁碳纳米管自旋输运特性的影响，发现氮杂环丙烷能使碳纳米管具有较高的自旋滤波特性从而更适于用作磁性分子与碳管之间的连接基团。还研究了与单壁碳纳米管相关的单壁酞菁锰纳米管、手性石墨烯纳米带、类石墨烯氮化碳的自旋极化特性。编写了电流诱导力计算模块并实现了分子器件在非平衡条件下的原子结构驰豫，进而研究了单壁碳纳米管侧壁吸附的硅原子的电迁移现象，预测了硅原子在碳管侧壁发生电迁移的原子构型和临界电流值。基于苯环是单壁碳纳米管的基本组成单元这一特点，研究了苯环-苯环、苯环-银电极之间的耦合对输运性质的影响。最后研究了反映分子器件中分子能级位置的转变电压谱的理论解释，对于典型的分子器件获得了与实验测量值定量符合的理论计算结果从而阐明了转变电压的起源。在本项目执行三年间，共发表了SCI收录论文10篇(其中影响因子大于3.0的论文7篇)，毕业博士研究生2名和出站博士后1名。