欢迎您！东篱公司
退出
-
申报数据库
-
立项数据库
-
成果数据库
-
项目获奖数据库
位置：立项数据库 > 立项详情页
中文摘要：
有机化学面临的挑战之一是如何最大限度地提高反应效率。多组分反应可以使三个以上的反应原料同时参与，一步形成多个化学键，是构建多官能团化合物的理想方法。申请者发现了二类对活泼铵基叶立德和羟基叶立德进行捕捉的三组分新反应，该反应可以一步构建在药物和生理活性化合物中广泛存在的多官能团及杂环化合物。通过近5 年来的深入研究，在反应的选择性和适用性方面取得了重要进展。成功地将多种催化剂协同催化策略应用到多组分反应中，实现了包括化学选择性，区域选择性，非对映选择性和对映选择性的多种反应选择性控制。初步揭示了多组分反应中组分间的重要匹配关系，丰富了叶立德化学。申请者的研究成果在过去5年中在国内外核心期刊发表SCI研究论文29篇，申请中国发明专利22项，其中获得授权专利6项。部分研究成果获2010年教育部自然科学二等奖。出席国际及中外双边会议并做邀请报告10次。
英文摘要：
multi-component reaction；catalytic asymmetric；zwitterions；bond cleavage；bioactivity
结论摘要：
项目负责人受基金委杰出青年基金资助以来在重氮参与的新型多组分反应领域展开研究。重点研究多组分反应中新的成键模式，多组分反应中的选择性控制以及多组分反应在创新药物发现中的应用。研究工作取得了如下进展1）通过设计开发系列不同的协同兼容催化体系,有效将叶立德活泼中间体的捕捉试剂从C=N、C=O拓展至C=C从而开发了系列新型多组分反应，并实现了反应的高选择性控制；2）有效结合了物理检测手段和理论计算，对反应机理进行了深层次探索，为这类基于活泼中间体捕捉的多组分反应理性设计与发现提供可能；3）发现了重氮与环状烯胺所形成的活泼离子对中间体可以被亲电试剂捕捉，一步形成多个化学键。首次实现了亚胺对重氮和吲哚所形成的离子对的捕捉，高效，高选择性构建了手性吲哚衍生物。通过对上述活泼离子对中间体捕捉的规律性和系统性研究，成功将反应拓展到包括吡咯等一系列其他底物；4）提出了多组分反应中化学键的断裂，修饰和重组的新成键方式， 通过这种新的成键方式可以更加原子经济性地从简单底物构建多样性的化合物；5）将新型多组分反应应用于药物及天然产物类似物的高效合成，建立了具有结构多样性和成药性的多个特色化合物库，为创新药物研究提供物质基础。针对肿瘤，糖尿病，耐药菌感染等疾病靶点进行活性筛选，发现了多个化合物具有进一步开发价值。
成果综合统计
期刊论文
会议论文
专利
获奖
著作
期刊论文
Iron Porphyrin-Catalyzed Three-Component Reaction of Ethyl Diazoacetate with Aliphatic Amines and&am
Catalytic Asymmetric Four-Component Reaction for the Rapid Construction of 3,3-Disubstituted 3-Indol
Divergent synthesis of chiral heterocycles via sequencing of enantioselective three-component reacti
Efficient synthesis of chiral cyclic acetals by metal and Bronsted acid co-catalyzed enantioselectiv
Highly diastereoselective synthesis of 3-hydroxy-2,2,3-trisubstituted indolines via intramolecular t
Synthesis of 3-Amino-3-hydroxymethyloxindoles and 3-Hydroxy-3-hydroxymethyloxindoles by Rh-2(OAc)(4)
Efficient synthesis of a-aryl serine derivatives via three-component reactions of aryldiazoacetates,
Highly Enantioselective Three-Component Reactions of tert-Butyl Diazoacetate with Arylamines and Imi
Highly Diastereoselective Multicomponent Cascade Reactions:Efficient Synthesis of Functionalized 1-I
Rh-2(OAc)(4) and Chiral Phosphoric Acid Cocatalyzed Highly Diastereo- and Enantioselective Four-Comp
Regio- and Diastereoselective Construction of alpha-Hydroxy-delta-amino Ester Derivatives via 1,4-Co
Facile Synthesis of 3-Aryloxindoles via Bronsted Acid Catalyzed Friedel-Crafts Alkylation of Electro
Trapping of Carboxylic Oxonium Ylides with N-Boc Imines for the Facile Synthesis of beta-Amino Alcoh
Rh2(OAc)4 and InCl3 co-catalyzed diastereoselective trapping of carbamate ammonium ylides with aldeh
Enantioselective Three-component Reaction of Diazoacetates with Indoles and Enals by Iridium/Iminium
Rh2(OAc)4 and Chiral Phosphoric Acid Cocatalyzed Highly Diastereo- and Enantioselective Four-Compone
Ruthenium(II)/Chiral Br？nsted Acid Co-Catalyzed Enantioselective Four-Component Reaction/Cascade Aza
An Ylide Transformation of Rhodium(I) Carbene: Enantioselective Three-Component Reaction through Tra
Stereoselective Synthesis of a Sulfated Tetrasaccharide Corresponding to a Rare Sequence in the Gala
Recent advances in metal carbenoid mediated nitrogen-containing zwitterionic intermediate trapping p
Asymmetric N-H Insertion Reaction of alpha-Diazoesters and Carbamates Co-catalyzed by Dirhodium Acet
Pd(II)-catalyzed formal [4+1] cycloaddition reactions of diazoacetates and aryl propargyl alcohols t
Divergent Synthesis of Multisubstituted Tetrahydrofurans and Pyrrolidines via Intramolecular Aldol-t
相关项目
胡文浩的项目