中文摘要：

CO2重整CH4制合成气是天然气化工应用的一条重要技术路线。该路线工业化的最关键问题是开发相对温和条件下的高效稳定催化剂。而只有理论、模拟、实验对于反应机理认识的平衡发展才能为催化剂的改进提供一个很好的导向。因此本课题将在前人的研究基础上采用量子化学计算方法，针对CO2活化机理的研究比较薄弱的情况，对CO2在镍催化剂表面和载体表面的活化机理进行计算，利用密度泛函理论（DFT）、固体物理能带理论、过渡态理论研究CO2在Ni的平面、台阶表面的吸附和解离反应、载体γ-Al2O3上CO2的吸附和解离反应机理。并且结合DFT的计算结果，利用Monte Carlo模拟探索不同反应条件（不同反应温度、不同分压、不同反应时间等）下的CO2重整CH4的反应，与实验结果相比较，全面、深入地认识反应机理，为新型催化剂的研究和开发以及动力学的研究提供理论依据。