中文摘要：

本项目通过理论计算与实验相结合的方法来解决硼酸锰锂的嵌脱锂动力学问题，以期获得具有优异倍率性能的硼酸锰锂正极材料。首先，通过对聚阴离子正极材料实现液相可控合成，来获得不同尺寸的硼酸锰锂材料作为锂离子电池正极材料；然后，基于硼酸锰锂的储锂性能，研究材料的颗粒尺寸对材料嵌脱锂动力学过程的影响；接着，利用材料容量衰减和失效机理的分析结果，对不同尺寸的硼酸锰锂的界面稳定性进行研究，以实现对硼酸锰锂储锂性能的优化；最后，使用三维多孔碳基体构建硼酸锰锂三维电极，以最终获得具有优异高倍率性能的硼酸锰锂正极材料。以材料合成为起点，通过理论计算和实验相结合的研究方式对硼酸锰锂的储锂机制及稳定性进行分析，优化颗粒尺寸并引入三维结构电极来获得高容量、高功率和长寿命的硼酸锰锂正极材料，这不仅丰富了锂离子电池正极材料从材料合成、分析到性能优化的科学研究内涵，也为其他电极材料的研究开发提供了一条有价值的研究思路。

结论摘要：

在本项目的研究中，为了优化LiMnBO3的设计工作，首先利用第一性原理计算方法研究了F和Fe掺杂对LiMnBO3晶体和电子结构的影响，发现F掺杂能提高LiMnBO3的平均工作电位，而Fe的掺杂可以提高LiMnBO3的可逆容量。基于理论计算的研究结果，以溶胶凝胶法合成了不同比率和含量的F和Fe掺杂LiMnBO3并研究了其电化学性能，发现低含量的F掺杂可获得高纯度的LiMnBO3，而高Fe掺杂含量有助于提升LiMnBO3的储锂容量。因此，本项目中选定低含量F和高含量Fe对LiMnBO3进行掺杂，通过对比分析不同的电化学测试条件，发现在55℃以0.05C测试的LiMn0.5Fe0.5BO2.9F0.1具有最佳的循环性能和最高的可逆容量。再者，应用原位技术对LiMn0.5Fe0.5BO2.9F0.1的嵌脱锂机制进行研究，发现LiMn0.5Fe0.5BO2.9F0.1的嵌脱锂过程是一种单相固溶体的变化过程。另外，在LiMnBO3的界面稳定性研究中，重点考察了电解液对LiMnBO3表面侵蚀的影响，发现经过长时间浸泡的LiMnBO3的表面会自发形成一层SEI膜，这层膜会引起LiMnBO3的结构失效及容量衰减，因而，LiMnBO3的保存需要维持低温及干燥的环境。最后，在LiMnBO3的倍率性能优化工作上，目前已经完成了三维导电碳黑网络对LiMnBO3电化学性能的研究，未来进一步提升LiMnBO3倍率性能的工作主要围绕着LiMnBO3的纳米化来进行。