目前,我国城市群大量的气溶胶污染已造成明显的辐射衰减,城市臭氧光化学系统可能已存在photon limited的问题,以往有关臭氧光化学的研究多关注着眼于O3前体物的比例对O3生成的控制作用(NOx limited或VOCs limited)。本研究拟在广州地区气溶胶污染严重的秋冬季开展加强观测试验,直接观测获取光化辐射通量谱、臭氧光化学密切关联的物质光解速率;分析研究光化辐射谱与谱强衰减的幅度与污染程度的关系,特别关注高污染情况下吸收性气溶胶的作用;应用NCAR TUV辐射模式反演并分析比较不同光谱区气溶胶光学厚度、单散射因子、波长指数随波谱的变化规律;定量评估晴天、云天条件下, 广州地区气溶胶、O3、NO2对光化辐射通量谱与物质光解速率的影响。进一步推动珠三角城市群光化辐射通量以及相关联的光化学系统扰动变化的基础观测与模式机理研究。
aerosol optical depth;UV radiation attenuation;photolysis rate;ozone formation;radiative model
本课题综合利用广州地区历史观测资料与辐射模式(NCAR TUV)进行综合分析研究,得到了广州地区紫外辐射衰减、光化辐射通量谱与光解速率的量化特征,并初步分析了广州地区的光化学特点与影响因子,取得了如下一些科学认识与结论(1)广州地区大气气溶胶对到达地表紫外辐射的衰减广州地区2000-2006年间的观测表明紫外UV谱区340nm的大气气溶胶光学厚度(AOD)年平均值达1.19,气溶胶光学厚度 AOD340nm >1.0的年均出现频率达55%,对地表340nm紫外直接辐射的年均衰减率达68%。地表紫外辐射观测与辐射模式评估表明全年大气对UV的平均衰减达75%,干季(10、11、12、1月)的平均衰减达72%;大气气溶胶在干季对UV的平均衰减达62%。表明至少一半以上的紫外辐射被大气气溶胶衰减。广州地区近年(2006-2013)的大气气溶胶紫外光学厚度AOD340nm数值仍然在1.0左右,2010年后总体呈下降趋势态,由大气气溶胶引起的紫外辐射的衰减仍然十分显著。(2)广州地区光化辐射通量谱与光解速率的观测特征利用Metcon光化辐射仪于2011年10月起观测得到了连续几年与臭氧光化学密切相关的光化辐射光谱与八种物质光解速率基础数据,并初步分析得到光化辐射光谱与八种物质光解速率年、季节等的定量特征。由于仪器研发者的定标数据出现问题,与O1D相关的辐射光谱与光解率的定量特征还需进一步考证。(3)广州地区VOCs和NOX对臭氧生成的影响分析应用在线监测仪器于2011-2012年在广州番禺大气成分站对臭氧、NOX和VOCs进行监测,获得他们的特征变化规律、NOX和VOCs对当地臭氧生成影响以及广州地区臭氧控制的策略。