主要研究负载金属催化剂表面极性(亲水/亲油)的调控及其对不同极性反应的影响规律。通过有机硅试剂直接表面改性或通过制备疏水载体得到疏水的负载金属催化剂。采用反应物极性不同的三个探针反应考察催化剂性能,进行条件实验获得动力学参数和物理传递参数。采用红外光谱、热重及质谱表征催化剂表面官能团的覆盖率及稳定性,采用静态真空吸附装置测催化剂的还原度,分散度。在上述基础上,归纳催化剂的表面极性对催化剂结构、本征反应速率及传递参数的影响。本项目把亲/疏水原理引入多相金属催化反应,具有相当的理论意义和潜在的应用背景,国内外尚无这方面工作的系统研究报道。
通过对有机基团种类、引入方式及各种条件下的赋存状态的表征,基金对有机基团在多相金属负载催化剂的功能进行了详细研究。通过TPO、IR、MS、TG及NMR等表征手段,揭示了表面基团在多相催化剂制备、使用各阶段的稳定性。通过TPR,H2-TPD、XRD等表征手段,探索了表面有机基团及载体孔道结构对活性相结构的影响。通过上述催化剂在探针反应中的行为,初步认识到有机基团对水-油共存反应体系的影响。这些规律极大地丰富了多相催化剂的制备、反应基础知识。上述基金理论成果已应用于合成油钴催化剂的研发。通过表面疏水改性,催化剂加快了副产物的脱附速率,提高了催化剂的活性,延长了催化剂的寿命。这些对于改善能源技术- - 煤(天然气、生物质)制油技术- - 的过程经济性起到了重大的作用。在基金的培育下,项目已得到国家863项目支持,并已经与企业合作开始了产业应用研究。