本研究拟利用新型正电子湮没符合测量技术- 符合多普勒展宽(CDB)和寿命-动量关联(AMOC)技术,对未含及含有极性基团的聚合物经伽玛射线辐照处理,继而在变温、光照、外加电场条件下进行系统的正电子湮没测试及分析。利用CDB对湮没元素敏感以及AMOC能直观地反映正电子寿命范畴内湮没电子动量分布变化的特性,深入考究不同极性基团对电子偶素(Ps)形成及湮没行为的影响规律,明确剖析没有参与Ps形成的e+湮没特性,系统探讨聚合物处于低温下浅捕获电子积聚和光照bleaching效应以及高温时Ps bubble等现象存在的影响。本研究对深入理解复杂体系中正电子湮没行为以及Ps的形成与湮没机制,拓展正电子湮没谱学这一独特探针的应用潜力具有重要意义。
Positronium;Polymer;Anihilation characteristics;Irradiation;Measurement environment
本项目采用多种正电子湮没技术,系统地研究了正电子在烃类聚合物、含氧聚合物、含氯聚合物、含氟聚合物四类典型聚合物中的湮没特性,分析讨论了化学基团、伽马辐照、正电子自辐照和测量环境如温度、光照和电场对聚合物中正电子湮没机制的影响。主要研究内容和结论如下(1)研究了不同聚合物中正电子湮没特性的深度分布。在含不同化学基团的聚合物中S参数随入射正电子能量的变化呈现出增大、减小和不变三种趋势。这是电子偶素形成的深度分布和强电负性原子对正电子湮没的影响这两种因素共存并相互竞争的结果。在辐照处理的聚合物中,辐照使聚合物中S参数明显减小,但未改变S参数随深度的变化趋势。(2)比较了正电子在四类聚合物中的湮没特征。符合多普勒展宽测量(CDB)结果表明,四类聚合物中特征原子的电子动量顺序为烃类聚合物 < 含氧聚合物 <含氟聚合物 < 含氯聚合物。 正电子寿命-动量关联测量(AMOC)结果表明,在含氯聚合物中S参数较大,并且在不同的正电子湮没寿命处S参数变化很小。(3)采用AMOC技术和S-Io-Ps相关关系结合的方法,独立地研究了伽马辐照对PFA中e+ 和o-Ps湮没特性的影响。伽马辐照后e+ 和o-Ps湮没的S参数均减小了,这是因为伽马辐照导致极性原子在自由体积周围发生聚集和使聚合物链段排列变紧密,有更多的正电子与极性原子发生湮没。(4)研究了室温和低温下,在含不同化学基团的聚合物和伽马辐照处理的聚合物中,常规正电子湮没寿命测量中正电子自辐照效应和光照对正电子湮没特性的影响。对于长时间的室温测量、长时间的低温避光测量和紧随其后的光照测量三个测量过程,在未辐照和伽马辐照的LDPE中,至少在一个测量过程中观察到o-Ps强度的变化;而在UPVC中,三个测量过程中都未观察到o-Ps强度的变化。显示出UPVC中电子偶素形成机制的特殊性。(5)研究了慢正电子束流测量中正电子自辐照导致的电荷积累形成的内建电场对聚合物中正电子湮没特性深度分布的影响。正电子能量由低到高的测量模式下, PC,PTFE,UPVC中S参数随正电子能量的变化呈现出三种不同的变化趋势;正电子能量由高到低的测量模式下,几种聚合物的S参数曲线在正电子能量1~5 keV区间都形成了一个形状非常相似的“低谷”。两种测量模式得到的正电子湮没S参数深度分布曲线的差异是由正电子湮没过程在聚合物中积累的电荷形成的内建电场造成的.