水体有机物(AOM)及微污染物的表征、降解转化机制与风险评估是环境科学与水质控制技术研究的前沿与热点。本项目以环境水质学原理和现代水质分析技术为基础,通过综合运用树脂、HPSEC物化分离分级与GC-LC/MS,LC-ONCD等多种检测手段以及毒性评估技术相结合,对典型水体有机物进行系统分析表征,明确不同来源AOM的分布、组成与微污染特征。同时在开发新型磁载TiO2光催化反应系统基础上,进行典型均相催化与多相催化氧化工艺的比较研究,深入系统探讨AOM的降解过程与机制,明确不同组分的去除特征与消毒副产物对应关系以及降解产物的毒性变化特征,进一步从不同组分酸/碱特性、憎/亲液特征结合主要官能团的表征,明确毒性污染物如农药、环境激素等在天然有机物(NOM)共存状态的降解特征与机制,以此增进对AOM的认知并推动水质控制技术的进步。
advanced oxidation prodess;disinfection by-products(DBP);aquatic organic matter(AOM);photo catalytic oxidation;
在本课题中,对典型水体有机物建立了一整套系统的表征方法,并对其物化特征进行了分析。以太阳能和LED为光源,以磁载纳米二氧化钛为光催化氧化剂,设计了光催化反应器,并对其进行系统优化。以此系统为基础,用于水体中有机物的催化氧化降解,并对其降解机制进行了一定分析。 在AOM系统表征方法体系的建立上,依据树脂分级实验,从DOM组分的化学性质与树脂性质的相互关系上,确定树脂和分级方法的优化。利用HPSEC-DOC技术测定了具有UV吸收的DOM的数均和重均分子量分布,并利用反相色谱对水体中溶解性有机物进行了定性和定量分析。在以高效聚合氯化铝为混凝剂和氯气消毒的的水处理工艺中,结合LC/MS联用技术,对水处理前后的有机物的分子量变化、特定目标物的化学结构变化进行了系统分析,从而建立了一套综合型高效AOM的表征方法体系。 以松花江为典型水源,对其水体中DOM的物化性质和消毒副产物的毒性及其迁移特征进行了表征。松花江源水的憎水性物质(HOM)和强憎水性物质(SHOM)相比较于其他原,百分含量相对较高。HPSEC实验得出的表观分子量分级结果表明,松花江原水中分子量较高的组分所占比率较高,且随着季节的变化,分子量分布有所不同。 制备了磁载纳米二氧化钛,通过TEM、XRD、IR等测试手段对TiO2/SiO2/Fe3O4复合粒子的形态和结构进行了系统表征,同时研究了其光催化活性。实验结果表明,在TiO2和Fe3O4之间包覆一层无定型SiO2的TiO2/ SiO2/Fe3O4的光催化活性明显优于纯TiO2和TiO2/ Fe3O4的光催化活性,且具有较好的磁性,在有外加磁场时可将催化剂从溶液中分离出来,回收处理后可循环使用。 以磁载纳米二氧化钛为光催化介质,设计和制造了集光型太阳能TiO2 光反应器系统,并对其进行了系统优化,使其催化效率提高,更符合实际应用。此光反应系统下AOM的降解特征主要体现在有机物在光催化降解之后,可以有效降低水体中的TOC值,减少有机物种类,使得有机物的相对分子质量降低。此光反应系统对消毒副产物的前体物具有良好的去除效果,并使THMs生成势和HAAs生成势得到显著降低。