中文摘要：

气候变暖已成为国际热点问题，CO2因具有温室效应被普遍认为是导致全球气候变暖的重要原因之一。如何减少CO2排放，降低大气中CO2浓度，是人类面临的共同难题。目前，国内外多采用胺水溶液捕集CO2，但耗能大，胺损失严重。本项目结合内蒙古的资源特点，针对燃煤电厂拟开发一种低能耗、可再生的稀土-乙二醇类多元醇-乙二胺水体系，以醇固胺，以稀土离子强化体系性能，高效地捕集烟气中CO2。采用自行设计的气液平衡及溶解度装置测定体系的捕集性能、确定体系组成；采用现代光谱及量化计算手段探讨醇胺分子间的作用，研究固胺机理，明确稀土强化捕集的机理及规律，力求获得溶剂分子间的定量关系；采用自行设计的吸收及解吸连续化装置对模拟烟气进行研究，确定连续化的工艺参数，为该体系发展成为实用的吸收剂提供基础数据和理论依据。利用乙二醇类多元醇减少乙二胺的挥发，以稀土离子强化CO2的捕集性能是本课题的创新点，这方面的研究未见报道。

结论摘要：

气候变暖已成为国际热点问题，CO2因具有温室效应被普遍认为是导致全球气候变暖的重要原因之一。如何减少CO2排放，降低大气中CO2浓度，是人类面临的共同难题。目前，国内外多采用胺水溶液捕集CO2，但耗能大，胺损失严重。项目对此提出在乙二胺(EDA)水溶液中加入乙二醇类多元醇(EGs)，利用分子间离子化的氢键作用，实现胺的有效固定，提升CO2的吸收性能，并在稀土离子的强化作用下高效捕集CO2。研究首先测定了多种EGs-EDA体系的密度、粘度、表面张力等基础热力学数据，确定了最佳醇羟基与胺基摩尔比为11；其次，以EGs-EDA体系对CO2进行了吸收、解吸性能的研究，发展了一类新型固态的CO2储集材料(CO2SM)，考察了EGs-EDA水体系及稀土离子存在下体系吸收、解吸CO2过程中重量、温度、电导等性能变化，确定了EGs-EDA水体系捕集CO2的最佳溶液组成为15%；为了发展EGs-EDA水体系的实用价值，研究还考察了其吸收SO2的性能，体系对SO2的吸收性能明显优于CO2，可放在脱硫过程后进行碳捕集；再次，研究还采用现代光谱及量化计算相结合的方式探讨了体系的捕集机理，确定了EGs、EDA捕集CO2过程为分子间化学作用。研究获得了多项密度、粘度、表面张力等基础理化数据以及测定的多项气液吸收平衡数据，填补了此类数据的国内外空白；确定了最佳捕集CO2的溶液组成为15%；立足于内蒙古自身的资源优势，确定了2种稀土离子强化EGs-EDA体系吸收解吸CO2的数据，强化了CO2的捕集性能；明确了EGs-EDA体系捕集CO2的高性能主要源自于EDA、EDA捕集CO2过程中分子间化学作用，首次制备出了新型固态的CO2SM，确定其为烷基碳酸铵盐。以此工作为支撑，张建斌入选教育部新世纪优秀人才，发表论文29篇（均为SCI检索），申请发明专利２项，培养研究生13人。研究不限于最初计划，经过深入的研究，确定了实现CO2控制的关键是发展CO2的利用技术，为此，研究以CO2SM和氢氧化钙为原料，成功合成了多种形貌的具有纳米结构的碳酸钙微粒，并实现了碳酸钙制备的形貌可控。该方法很好地为CO2的后续矿化利用，同时释放的EGs和EDA很好地起到了导向剂的作用，这也为来年国家基金项目“新型固态CO2储集材料的构建及调控电石渣循环制备纳米CaCO3的研究”的申报提供了重要的基础数据和理论依据。