中文摘要：

显微X-CT成像器件的核心在于高性能透明快闪烁薄膜的研制。运用Sol-Gel薄膜制备技术，开展Lu2SiO5:Ce新型透明闪烁薄膜微结构及其性能的关系研究，以获得性能优异的快闪烁薄膜。本项目拟通过制备工艺和Ca2+、Zn2+或Li+等离子共掺杂的方式调控该材料的微结构，从理论和实验上深入研究材料微结构与其闪烁性能之间的内在联系，揭示微结构对能量传递过程和Ce离子发光性能影响的作用机理，提出改善该新型快闪烁薄膜性能的有效途径，并探索出薄膜制备的优化工艺条件，为高性能Lu2SiO5:Ce透明快闪烁薄膜的实用化奠定坚实的理论和实验基础。克服目前荧光粉颗粒对X射线成像器件空间分辨率的制约，推动我国显微X-CT成像器件的发展。

结论摘要：

基于本项目的研究目标，运用Sol-Gel 薄膜制备技术，开展了Lu2SiO5:Ce（LSO:Ce）新型透明闪烁薄膜制备及其性能的研究。通过薄膜制备工艺探索、优化、离子共掺杂对材料微结构的调控，从理论和实验上研究了LSO:Ce微结构与其闪烁性能之间的内在联系，达到预期目标，很好地完成了本项目工作。 通过对水硅比、溶剂和胶粘剂选择、热处理工艺等薄膜制备工艺条件的探索，获得了制备LSO:Ce新型辐射发光薄膜的优化工艺条件。所制备薄膜均匀、致密、透明，透射率80%，其发光主峰位于380 nm，衰减时间约为31 ns，多层薄膜厚度达到微米量级。Li+、Na+、K+、Ca2+、Mg2+、La3+、Sc3+或Zr4+等离子共掺杂的研究表明，Li+、Na+、K+、Mg2+、Sc3+等离子共掺杂都具有提高LSO:Ce发光性能的作用，其中Li+离子尤为显著，它将LSO:Ce薄膜的发光强度提高到原来的1.9倍。这些结果为研制实用化的显微X-CT透明闪烁薄膜奠定了坚实的基础。 运用XRD、荧光、热释光、X射线吸收近边结构光谱等微结构分析手段，研究了共掺杂离子对LSO:Ce发光性能的作用机理。共掺杂离子发光增强效应具有多种机理助熔剂、抑制氧空位、提高Ce3+相对布居数等。我们从实验上直接证实了共掺杂离子对LSO:Ce发光性能影响的关键因素为改变材料中Ce3+离子的相对布居数。 采用VASP程序包，运用第一性原理详细研究了LSO晶体的相变、电子和光学性质。LSO晶体的价带顶和导带底都主要是由O-2p和Lu-5d电子构成。C2/c到P21/的相变发生在6.3 GPa，并伴随着体积收缩，LSO:Ce发光强度随压力变化可能与其相变导致的晶格畸变有关。为了解Li、Na、Ca等共掺杂离子对LSO:Ce的影响，我们研究了共掺杂离子的缺陷结构。富氧环境中，Li、Na离子在晶格中趋于占据Lu位，而Ca占据间隙位；相对孤立氧空位，LiLu1+VO、NaLu1+VO更易稳定存在于晶格中，而Cai+VO不稳定；对于缺氧情况，复合缺陷和孤立氧空位在晶格中存在的稳定性取决于O原子的化学势；Li、Na共掺杂将引入氧空位，而Ca具有抑制氧空位的作用；Li、Na、Ca替位和间隙等缺陷将在带隙中引入类施主和类受主态。这些结论对理解离子共掺杂发光增强效应都具有指导意义。