中文摘要：

随着我国高温微波设备大型化技术日趋成熟，微波加热正逐步应用到生产环节。本项目将微波外加场应用到粉煤灰提铝技术中，强化莫来石分解反应过程。利用粉煤灰中所含残碳迅速吸收微波形成的瞬间局部高温，促进莫来石[AlO6]释放氧产生非电中性基团，在微波场作用下发生偶极转向极化而吸收微波能，进而继续促进莫来石络阴离子团链锁式分解重组；在此基础上通过合理的分子结构设计，引入离子半径合适的碱金属和碱土金属阳离子，通过耦合微波加热的有质动力（PMF）效应与莫来石[AlO6]、[AlO4]和[SiO4]的分解过程，促进架状硅酸盐形成，提高氧化铝提取率。本项目从合成莫来石出发，研究碳辅助加热、氧化铁等磁性杂质对莫来石极化的影响，分析微波PMF效应的影响因素和耦合莫来石分解过程的规律，并用高铝粉煤灰检验。项目研究成果将为绿色、低能耗回收粉煤灰中有价资源的工艺过程开发奠定理论基础，具有很好的理论意义和社会经济价值。

结论摘要：

本项目将微波场应用到粉煤灰提铝技术中，利用粉煤灰残碳迅速吸收微波形成瞬间局部高温，促进莫来石络阴离子团链锁式分解重组；在此基础上通过合理的分子结构设计，引入离子半径合适的碱金属和碱土金属阳离子，促进架状硅酸盐形成，实现氧化铝高效提取。主要研究内容 1）莫来石吸波必要条件研究莫来石介电特性及结构缺陷随微波功率和温度变化的规律；分析炭或其它吸波材料辅助加热等对莫来石介电损耗的影响。 2）微波场中莫来石分解重组机制研究微波辐照下莫来石[AlO6]断键条件；微波场中莫来石[SiO4]四面体、[AlO4]四面体和[AlO6]八面体的分解动力学。 3）微波PMF效应耦合莫来石分解促进架状硅酸盐形成研究颗粒接触区的微波PMF效应，不同微波功率条件下，碱金属和碱土金属化合物与莫来石形成架状硅酸的反应动力学；分析提铝残渣的物化特性与应用潜力。 4）微波能有效利用研究微波能利用模式以及样品内温度梯度、反应腔气氛等对莫来石分解与反应的影响。重要结果与关键数据 1)微波电场能会在固相介质间隙汇聚，导致间隙空气中电场强度显著增强，接触点附近的电介质内部电场也会得到增强，升温速率成倍增强。 2)微波电场汇聚受颗粒接触面法线与电场方向夹角，颗粒间距，颗粒介电性质影响。夹角由0°增至90°，汇聚作用消失；颗粒间存在电场汇聚的最佳间距；颗粒介电常数增加电场汇聚增强。 3)碳酸钙是比较合适的活化助剂，与粉煤灰最佳配比按CaO:Al2O3=1:1计。在微波入射功率500W条件下，从200°C升至800°C需32s，保温60s后活化产物的氧化铝浸取率达95%。 4)利用密度泛函理论计算出Al原子不同配位的平均结合能，E[AlO6H6]=2.985 eV/atom，E[AlO4H4]=1.594 eV/atom，E[AlO3H3]=3.621 eV/atom。四配位是最不稳定的，在莫来石熔融分解时优先解构。 5)1273K下莫来石分别与两个钙离子和四个钠离子相互作用2.5皮秒的结果显示，钙离子不会使铝氧四面体中与硅原子相连的键发生断裂，而钠离子则可以。科学意义本课题发现了微波能高效利用的关键控制因素，解释了微波热点形成机制，为粉煤灰低能耗回收有价资源的过程开发奠定了理论基础，而且为微波能应高效应用于固相烧结反应提供了理论基础，具有很好的理论意义和社会经济价值。