中文摘要：

基于Y、BEA、MFI和MWW系列分子筛，以苯与乙烯烷基化反应为模型反应进行分子筛催化剂的多尺度多目标优化设计。研究将整个设计过程分解为微观尺度(分子筛晶体内)、介观尺度（催化剂颗粒内）、宏观尺度（反应器内），分别对各个尺度上发生的物理化学机制进行分析，利用量子化学计算、分子模拟、连续介质方法建立各尺度用于描述参与反应分子在分子筛催化剂内反应和扩散行为的数学模型，并寻求各尺度模型之间的关联方法；然后以反应过程中反应物转化率、目标产物选择性以及催化剂稳定性为目标函数，对各尺度数学模型进行整体优化，得到较佳的催化剂和反应器特性参数，最终达到催化反应系统中反应分子特性、催化剂特性以及反应过程相互协调和匹配，建立一套多尺度多目标的苯与乙烯烷基化分子筛催化剂的优化设计方法，为工业分子筛催化剂设计与开发提供指导以及理论支持。

结论摘要：

基于量子化学计算、分子模拟、人工神经网络以及催化剂评价实验手段，分别在微观、介观以及宏观层次对金属改性分子筛催化剂织构特性与催化苯与乙烯烷基化反应性能进行研究，关联了3个尺度下的调控机制。 利用ONIOM3方法计算了苯与乙烯在Al/HZSM-5,Ga/HZSM-5、Al/Hbeta、 Ga/Hbeta、 HZSM-5，Hbeta等分子筛上烷基化反应过程，得到了苯与乙烯在各种分子筛上的吸附能，结果表明苯更易于吸附在酸性较弱的分子筛上即易于吸附在Ga改性的分子筛上。HZSM-5沸石分子筛与苯的吸附能高于Hbeta分子筛。乙烯在未改性分子筛上的吸附能大于改性分子筛上的吸附能表明了Ga改性HZSM-5，Hbeta分子筛降低了它们的表面酸性强度，致使乙烯易吸附于Ga改性分子筛上。 对Hbeta分子筛，Ga/Hbeta分子筛Br？nsted酸催化苯与乙烯烷基化反应机理进行探讨，从苯与乙烯在分子筛上的共吸附，乙苯的吸附能以及反应活化能角度，对苯与乙烯烷基化的反应机理进行了研究。苯与乙烯在Al/Hbeta，Ga/Hbet分子筛上的共吸附能分别是-17.17kcal/mol，-16.06kca/mol。未改性分子筛以及改性分子筛烷基化反应的活化能分别是43.53kca/mol ，39.74kca/mol。结果表明Ga改性有利于苯与乙烯烷基化反应的进行，Ga改性HZSM-5、Hbeta分子筛提高了分子筛催化剂的活性。利用苯与乙烯在分子筛上的吸附数据，结合过渡态理论，提出了苯与乙烯在ZSM-5分子筛上的本征动力学表达式。基于过渡态理论计算的活化能数据，计算得到反应速率常数；并由分子模拟的吸附量等数据给出反应本征动力学表达式； 催化剂活性和选择性实验表明，金属Ga改性后的ZSM-5分子筛的在催化苯与乙烯反应有较明显的优势，随着Ga负载量由1%到3.4%范围增加，反应的活性和乙苯选择性均大于未改性的催化剂。ZSM-5分子筛上适宜的酸性易于进行苯与乙烯的烷基化反应，较优的Ga负载量范围在2.6%左右； 基于BP人工神经网络关联了催化剂织构特性、反应条件和催化剂反应性能模型，该模型可以根据催化剂酸性、孔道结构以及反应条件，较准确的预测其在催化苯与乙烯烷基化时的反应性能，该网络模型也可以逆向指导催化剂工程设计，得到较优的催化剂结构。