中文摘要：

高功率输入耦合器中陶瓷窗口材料的性能对加速器驱动次临界系统（ADS）的长寿命高可靠稳定运行至关重要，陶瓷窗在输能过程中必须避免局部热应力不均和内部缺陷热击穿等机制造成的失效，因此对其微观结构和介电损耗特征提出了极高的要求。本项目提出'晶界型缺陷阱'材料设计思路，旨在通过调控掺杂离子在晶界上偏析和形成第二相来减少因杂质离子在晶粒中固溶或置换而形成的各种化学缺陷类型和浓度，降低材料的介电损耗。同时也提出使用多尺度缺陷分析手段包括分析型透射电镜技术和正电子湮没谱技术等，对陶瓷的微观结构和缺陷结构如气孔表面缺陷、晶界第二相介电驰豫以及晶格中化学缺陷或缺陷簇等进行定量表征，探明其对材料宏观物理性能如介电损耗和热导率等的影响规律和内在机理，从理论上指导该关键窗口材料的制备工艺。本研究提出的材料设计概念和多尺度分析方法可以进一步拓展到其它介电材料的表征和研发上，具有广泛的理论意义。

结论摘要：

本项目从高纯氧化铝粉体的制备入手，系统研究了制备过程中影响陶瓷窗口性能的基本规律和控制因素。并在对基本规律的理解基础上，通过组分设计和烧结工艺调控，制备了低介电损耗的氧化铝陶瓷。通过沉淀法制备高纯氧化铝粉体，发现前驱体的结晶状态对粉体煅烧过程中相转变速率有直接影响，随着pH上升，随着前驱体结晶程度的提高，完全转变所需的煅烧温度越高。采用pH=5条件下制备的非晶氢氧化铝前驱体，在500 ℃煅烧后即可出现α氧化铝。还发现微波煅烧能够促进相转变速率，但是经正电子湮没寿命谱对粉体内缺陷含量的分析以发现微波煅烧所得α氧化铝粉体内部含有较高浓度的晶格缺陷，致使SPS烧结后样品的透光率明显变低，这种粉体可能并不适用于窗口陶瓷的制备。采用TiO和TiO2对氧化铝进行同素异价掺杂，发现两种样品具有大致相同的起始介电损耗（~5000），但经1000℃退火后，TiO掺杂样品的Q值急剧上升（Q~15000），而TiO2掺杂的样品仅略有上升，后续1200℃退火后，二者Q值均有小幅下降。推断退火过程中，Ti离子在Ti2+、Ti3+和Ti4+之间的氧化是导致Q值产生相应变化的原因，这一现象说明异价离子所引发的补偿缺陷浓度是影响样品介电损耗的关键。对高纯氧化铝的研究发现，随着致密度的提高，Q值提高，但晶粒尺寸对Q值的影响不显著。经过Ti-Mg共掺杂后，Q值对样品致密度的敏感程度下降。通过对成分及烧结温度进行筛选，发现Ti含量为0.2 mol%，Mg含量在0.025-0.1 mol%之间时，1450℃烧结后的样品具有最高的Q值。开发了低损耗氧化铝陶瓷的配方和工艺Mg含量在100-400 ppm之间，Ti含量在1600-3000 ppm，烧结温度在1450℃以上保证Al2TiO5相的形成。并认为，Ti-Mg共掺杂对其他杂质离子的补偿，中性缺陷对界面的“钝化”以及Al2TiO5相作为离子“缺陷阱”是该体系具有低介电损耗可能的作用机理。通过本项目的研究，揭示了影响氧化铝窗口陶瓷介电损耗性能的若干规律，得到了制备高性能氧化铝窗口陶瓷的工艺方案，完成了ADS用低损耗氧化铝陶瓷的研制工作。