中文摘要：

固体氧化物燃料电池（SOFC）是高效将化学能转化为电能的装置。但传统的SOFC的电解质必须在800 oC以上工作才有足够的离子传导率，这对其它材料是严峻挑战。中温复合电解质（ITCE）使得SOFC可以在400-650 oC高效工作。这使得SOFC可以采用廉价的不锈钢等材料构造池体，同时有利于阳极和阴极催化剂的筛选，也使得催化反应器理论成为重要基础。本项目以反应工程中的解耦与耦合的思想为指导，研究ITCE中的离子传导和阳、阴极催化剂表面上的反应机理。采用色谱技术和固体电化学质谱技术，利用探针分子反应，分辨和证实在ITCE中三种离子传导的机理和相对重要性，研究过程总体速控步骤及其和反应条件的相关性，认识催化反应速率的提高对电池总体性能改善的作用，建立离子传递、阳极和阴极反应的动力学模型和总体的反应器模型。这将开辟一个SOFC的催化反应器理论和其中离子传导膜、催化剂综合优化的新研究领域。

结论摘要：

固体氧化物燃料电池（SOFC）具有能量转换效率高、低污染排放等优点，是缓解环境污染和能源危机的有效途径。但传统SOFC的操作温度过高，导致其生产和操作成本高、材料热匹配困难、使用寿命低等问题。本项目致力于对具有高离子电导率的电解质材料及具有高电化学催化活性的电极材料的开发和性能研究，以降低SOFC的操作温度，同时使用非氢燃料。这对我国经济的可持续发展具有重要的意义和应用前景。掺杂氧化铈—碳酸盐复合电解质材料在中温范围（500-700 oC）内具有很高的离子电导率。本项目对氧离子、质子、碳酸根离子在其内部的传导机理进行深入研究，考察了陶瓷相和碳酸盐相的组成、结构、含量和分布对各类离子电导率的影响。进而研究了在电池反应过程中，反应条件对各类离子传导的影响，提出复合电解质中多离子共传导模型，为进一步优化电解质组成和结构，从而提高离子电导率提供了理论依据。本项目还利用碳纤维和生物焦炭作为燃料，建立了基于复合电解质的直接碳燃料电池，获得了较高的输出功率。同时对直接碳燃料电池阳极反应过程进行了实验考察和理论研究，发现在DCFC阳极中，部分碳首先被CO2氧化为CO，之后CO作为燃料参与电池反应，从而有助于电池性能的提高。开发具有高电化学催化活性、高抗积碳能力的阳极材料是直接使用碳氢化合物（烷烃、醇类等）作为中低温SOFC燃料的关键。我们基于前期对双钙钛矿结构陶瓷阳极材料Sr2Fe2-xMoxO6的研究，进一步考察了阳极的组成对催化活性和抗积碳能力的影响，同时通过对阳极反应动力学的研究，推测碳氢燃料在阳极的反应过程。随后，为降低电池制备过程的复杂程度，避免不同材料间的热匹配问题，本项目利用复合电解质材料和双钙钛矿阳极材料的混合材料，构建了单部件SOFC，获得了较好的输出性能，此外还研究了不同组分结构对电池电压、功率输出和能量效率的影响。