以氧气为氧化剂促进的C-H键氧化羰基化反应比使用有机或金属氧化剂的C-H键氧化羰基化反应更加环保、安全和经济。本项目拟利用氧气为氧化剂,促使发生分子内C-H键氧化羰基化反应,构筑八类具有重要生物活性的含氮杂环化合物。这一合成策略与传统的合成方法相比,具有如下优点(1)以绿色经济的氧气作为氧化剂,避免使用昂贵的有机或金属氧化剂;(2)合理设计反应底物,不需要特意进行导向基团的引入和脱除,分子内的含N基团既是导向基,又是亲核试剂;(3)拓展吡咯作为C-H键氧化羰基化反应的新型导向基团;(4)反应底物不需预先引入卤原子或类卤原子,不产生含卤素废料。我们已初步实现了以催化量醋酸钯为催化剂,以空气中氧气为唯一氧化剂在1atm CO下构筑一种含氮杂环化合物。对该合成策略的深入研究,不仅为多种含氮杂环化合物的合成提供新思路,而且将进一步拓展氧气这一绿色经济的氧化剂在实验室研究乃至在工业生产中的应用。
英文主题词C-H Bond;Oxidative Carbonylation Reactions;Cu-Catalyzed;Water Reaction;Ullmann coupling reactions