中文摘要：

一些金属间化合物氢脆现象的研究表明它们的组分和有序度对H2分子在其表面的催化裂解反应有着重要的影响。金属间化合物的表面电子结构，以及H2分子与表面势能面（PES）的动力学相互作用的研究是阐明固-气两相催化反应机理的思路和途径。对于H2分子在金属间化合物表面催化裂解反应机理的研究不仅是为了说明在这些材料中氢脆现象发生的本质，也将有助于工业催化剂的设计和材料体系的选择。

结论摘要：

由金属间化合物的氢脆现象出发，我们研究了有序和无序Ni3Fe材料的电子结构与催化裂解H2的能力，并与传统催化剂及相关催化反应进行比较。本项目(1)电子能量损失谱实验研究Ni元素L峰化学位移表明相对无序Ni3Fe,有序Ni3Fe中镍原子d带中心能量上升，这导致H2在其表面的解离能下降,易于解离。第一性原理计算表明H2在有序Ni3Fe(111)上的裂解势垒要比在Ni(111)上小，裂解势垒的变化可以由H原子吸附能和表面电子结构的改变加以解释。(2)建立了新的模型催化剂体系Pt/Pd-Al2O3，发现经800oC氢气处理在Pt/Al2O3界面处有合金相Pt8Al21形成，并提出具有温度依赖关系的烧结模型来定量研究金属载体强相互作用对催化剂颗粒团聚的影响。(3)由第一性原理计算确定CO在Rh(111)上的反应历程和能量变化，对K在Ni(111)上Boudouard反应的助催化作用做了计算和分析，指出甲醇裂解制氢中催化剂的选择性的决定因素。论文发表在Journal of catalysis, PRB, Intermetallics，APL, Surface Science等刊物共9篇。