本项目拟在前人的研究和自己前期工作的基础上,结合自己的研究特色,通过设计新型、可行的催化循环过程(重点关注以药物合成产物为导向的方法学),探索各种过渡金属催化剂和底物等基于类偶极化合物基础上的成环反应的调控,设计新颖易得的类偶极体系,寻找过渡金属对其活化的内在关系,从而发展这一环化反应规律,加深我们对催化机理的认识。研究拟通过高张力环的开环重排反应,新型偶极环化反应,高张力环与炔基酯的关环反应这三个方面展开。
cyclization;dipolar compounds;Catalysis;Transition Metal;
本项目严格按照项目任务书中的研究任务按计划执行,重点关注了以药物合成产物为导向的方法学。对高张力环的工作进行了必要的调整,原因是部分高张力环由于结构不稳定,在合成上遇到了困难。其余部分均按原计划进行。当今环化反应已发展成为一种有效的有机合成新方法我们发展了一类绿色的,操作简便、条件温和、并且底物适用性广泛的方法构筑了氧化氮杂的异喹啉类偶极化合物,并针对其深层次的化学问题来考察这类型反应的反应条件、反应机理及反应介质和反应体系对该类型反应的影响,为复杂有机化合物分子和天然产物的高效合成提供理论依据。我们还发展了一类过渡金属钯催化的氮-烯丙基的迁移-环化反应合成吡喃官能化喹啉类产物,反应温和高效,并且有好的官能团普适性以及很好的产率。