随着全世界对手性产品需求的日益增长,手性化合物的高效、绿色生产方法已受到普遍关注。非均相手性催化由于其易于产品分离、催化剂可以重复利用等优点,成为手性催化领域的研究热点。在目前报道的非均相手性催化剂中,虽然有部分表现出了比相应均相催化剂更高的对映选择性,但是反应的转化率却往往有所下降,并且反应时间明显长于相应均相催化剂。本项目以离子物种的形式,将手性salen Mn(III)化合物键连到无机介孔材料的孔道中,利用salen Mn(III)化合物所处的离子物种微环境,获得了高效的非均相烯烃不对称环氧化催化剂,该催化剂在很短的反应时间内即可获得很高的反应转化率,催化效率得到大幅度提高,并且催化剂能够重复使用;在此基础上,通过采用共缩聚法制备非均相salen Mn(III)催化剂,提高了活性中心的分布均匀程度,进一步提升了催化剂的催化效率;同时通过详细考察手性中心的种类、载体的孔道结构以及孔径大小对非均相salen Mn(III)催化剂催化性能的影响,获得了多种因素对催化性能的影响规律。本项目的研究为非均相手性催化剂的制备提供了一种新思路和新方法,对丰富非均相不对称催化理论提供了重要依据。
英文主题词Asymmetric catalysis; Heterogeneous catalysis; Mesoporous material; Ionic species; Epoxidation of olefin