甲苯选择歧化是石油化工重要的择形催化过程,已有的改性ZSM-5沸石催化剂不能在具有较高甲苯转化率的同时具有超高对二甲苯选择性,使其实际应用受到限制。本项目用新的化学液相沉积剂正硅酸乙酯改性修饰ZSM-5沸石催化剂外表面,制备出超高对二甲苯选择性(96.5%)、较高甲苯单程转化率(23%)、且活性稳定的甲苯选择歧化成型催化剂;直接对成型ZSM-5催化剂进行碱脱硅处理,制备出含介孔ZSM-5的甲苯选择歧化催化剂,活性得到明显提高;在较高含量粘结剂条件下得到的甲苯选择歧化催化剂,对二甲苯选择性达到极高的98%,且甲苯单程转化率仍维持较高的20%;用后结晶方法制备的无粘结剂成型的ZSM-5催化剂,对二甲苯选择性达到93%时,甲苯单程转化率高达31%,同时机械强度明显提高;发明了一种便捷制备小晶粒ZSM-5沸石的方法,利用这种小晶粒ZSM-5沸石作为活性组分制备的甲苯选择歧化催化剂活性明显提提高;首次在成型ZSM-5催化剂外表面成功组装Silicalite-1沸石膜,制备出宏观尺寸的核-壳结构催化剂,表现出良好的对二甲苯择形性。项目完成了预期研究目标,为高性能甲苯选择歧化催化剂提供了新制备工艺。
英文主题词disproportionation of toluene; shape-selective catalysis; para-xylene; zeolite ZSM-5; petrochemical industry