氯代有机物在诸多工业广泛应用,导致含氯化合物及其合成过程中产生的中间产物被大量地排放到水环境中。由于它们结构稳定,半衰期长,在自然环境中难以降解。电催化加氢处理氯代有机物,因脱氯效率高、操作简便、环境友好等优点,近几年开始引起了研究者的高度重视。本项目首次将填充多壁碳纳米管作为电极引入电催化加氢处理水中典型难降解多氯代有机物中,首先,化学气相沉积法制备出孔径均匀、笔直的多壁碳纳米管,并经氧化处理得出高开孔率的碳纳米管。其次,将催化剂填充到纳米管内部,并制备成电极研究电催化加氢处理水中多氯代有机物反应动力学规律和反应机理。揭示多壁碳纳米管特性对催化剂的分布及电催化加氢处理水中氯代有机物催化性能的内在联系。在此研究基础上,创制出高催化活性和稳定性的填充多壁碳纳米管电极以期克服目前电催化处理氯代有机物存在的各种缺点,为有效地电催化加氢处理难降解氯代有机物提供理论支持。
Multi-Walled Carbon Nanotubes;Filling;Electrocatalytic;Polychlorinated Organic Compou;
氯代有机物结构稳定,半衰期长,难以被化学法和生物降解。它的毒性与含氯有关,高效地脱氯是水中多氯代有机物是国内外研究热点。近年来,电催化加氢处理氯代有机物,因脱氯效率高、操作简便、环境友好等优点,引起了研究者的广泛重视。 本项目中,首先,化学气相沉积法制备出不同微结构特性的多壁碳纳米管,并经化学氧化处理得出高开口率的碳纳米管。其次,将催化剂填充到纳米管内部,并制备成电极研究了电催化加氢处理水中多氯代有机物特性。研究表明以二茂铁和二甲苯分别作为催化剂和碳源制备多壁碳纳米管,以混酸改性多壁碳纳米管纯度高、开口率高、孔径均匀,适合于填充催化剂,且混酸改性多壁碳纳米管对氯代有机物的吸附、电化学储氢能力优于其他化学改性;多壁碳纳米管内催化剂填充中,采用液相湿化学填充法,先使贵金属离子转化为配合物,吸附于碳纳米管,其次化学还原,成功制备了粒径适宜的填充催化剂;填充多壁碳纳米管上,电催化加氢处理典型氯代有机物对比实验中得出,填充多壁碳纳米管电极比常规碳材料电极(石墨、活性炭)具有更高的加氢脱氯催化活性和稳定性。