中文摘要：

本项目从热力学与化学学科交叉层面，针对化学链燃烧可以与不同品位能量相结合的高效利用的特点，研究化学链燃烧动力系统的集成机理与特性。基于化学能与物理能综合梯级利用原理和方法，结合?(exergy)分析法和能的品位概念，探索化学链燃烧过程中的能量转化机理，揭示化学链燃烧中的CO2分离规律。通过关键过程的实验研究，对化学链燃烧过程进行优化集成，并提出以化学链燃烧为核心的新型动力与制氢系统，新型的能源系统可以实现低能耗捕获CO2。研究成果将为温室气体控制和清洁燃料生产开拓新途径，为开拓新型的零排放能源系统提供理论支撑。

结论摘要：

本项目采用理论、模拟与关键过程试验相结合的方法，理论上以化学能与物理能综合梯级利用原理、能量品位分析法为基础，试验方面以热重分析仪为实验台，开展化学链燃烧与制氢系统整合的能量集成机理及特性研究。将化石燃料的能量梯级利用为主线，以化石燃料制氢过程中的分级转化与释放为突破口，注重热力学和化学反应学科相互交叉，侧重关键过程机理突破与系统优化集成的有机整合，并将试验研究与与理论创新结合。目前已发表论文9篇，其中 SCI收录3篇（均为国际期刊），EI收录5篇，其中一篇论文获ECOS2013国际会议最佳论文奖。已获得发明专利授权两项。 1.机理研究方面: 基于能的梯级利用原理和燃料互补利用的思路，对提出的与化学链燃烧结合的新型煤气化发电系统进行了理论分析。建立了新型煤气化系统的反应模型，从理论上揭示了新系统吉布斯自由能损失减少的原因。理论分析表明，新型煤气化系统可以减少约20%的吉布斯自由能损失，同时可以使产生的合成气热值增加约10%左右。 2.系统集成方面: 探索提出了一种化学链燃烧制氢与氢氧联合循环相结合的新型能源系统，新循环以FeO-Fe3O4作为循环氧载体。天然气与Fe3O4在700 oC左右发生还原反应，以透平产生的蒸汽的余热作为主要的反应热，同时抽取从燃烧室产生的高温水蒸气注入还原反应器用于保持反应温度，还原反应产生的CO2和H2O预热水后进入冷凝器分离CO2，被还原的FeO则直接进入氧化反应器。氧化反应中，FeO与水蒸气产生的Fe3O4进入还原反应器，反应生成氢气进入燃烧室，生成的高温水蒸气进入汽轮机做功。新系统将氢氧联合循环与化学链制氢整合，相对化学链燃烧联合循环，取消了余热锅炉与底循环，使系统更加简化，揭示了中低品位汽轮机余热转化为高品位化学能的机理，阐述了物理能梯级利用的概念。研究表明相比化学链燃烧联合循环，新系统效率提高约2个百分点，同时实现了零能耗分离CO2，由于取消了底循环使系统简化，具有更好的经济性。该系统为优化改善化学链循环提供了新思路和依据。 3.实验研究方面: 改造并完善了实验室现有化学链实验平台，针对化学链燃烧与化学链制氢系统氧载体特性模型进行了实验验证。实验结果表明，30分钟后，在600摄氏度的条件下，约95%的镍和83%的钴可以被水蒸气氧化为金属氧化物。实验结果有力的支持了系统模拟结果，理论模型与实验结果基本吻合。