中文摘要：

直接火焰燃料电池以富燃火焰与固体氧化物燃料电池直接耦合，无需密封，结构简单，启动快速，在热电联产、军工、航空航天等领域具有重要应用前景。本项目针对直接多元扩散火焰燃料电池，设计新型富燃Hencken型平焰燃烧器，实现宽范围火焰气氛及温度调节，掌握富燃条件下燃烧器结构、操作条件参数对火焰特性的调控规律，保证火焰平面度、还原性气氛及稳定性。应用条纹图案电极实现对电化学反应活性面积的定量调控，研究电极几何结构、极化电势及火焰调控状态对直接火焰燃料电池性能的影响特性。综合考虑火焰基元反应、电极电解质表面基元反应、三相界面多步电荷转移基元反应以及电池的传热、传质特性，建立多尺度、多物理场耦合基元反应模型，开发基于机理模型的极化曲线、电化学阻抗谱计算方法，探索火焰与电池热效应耦合及化学/电化学反应耦合作用机制，为直接火焰燃料电池反应机理阐释、构型设计及性能优化奠定理论基础。

结论摘要：

直接火焰固体氧化物直接碳燃料电池 (SOFC) 是一种具有重要应用前景的新型燃料电池, 将火焰与SOFC在无室构型下耦合。针对直接火焰SOFC的性能和机理研究对提高其性能至关重要。在性能研究方面，本项目针对常规固体氧化物燃料电池电解质及电极材料体系，采用火焰组成及温度调节范围较广的Hencken型平焰燃烧器与纽扣电池组成直接火焰固体氧化物燃料电池，研究了火焰操作条件参数对电池性能的影响规律。结果表明，Hencken型平焰燃烧器可以为直接火焰SOFC的运行提供平面方向均匀的温度场，且此恒温区可维持至少45mm。直接火焰燃料电池性能随燃烧器出口与电池距离的减小、燃空当量比的增大、燃料流速的增大而升高。反应机理方面，本项目开发了图案电极的实验手段，将其用于直接火焰SOFC阳极反应机理的鉴别中，并以此为基础建立直接火焰SOFC基元反应模型。与纽扣式直接火焰SOFC的实验数据对比，对基元反应模型进行验证。进一步，建立了耦合多相催化反应、电化学反应、质量传递、电荷传导、传热场的二维模型，应用该模型对直接火焰SOFC中电池类型、燃烧器选择提供了理论依据。基于性能研究与机理模型分析的结果，设计搭建了基于Hencken型平焰燃烧器与平板式SOFC的直接火焰燃料电池发电单元。以甲烷为燃料在不同火焰操作条件下对电池单元性能进行测试；通过综合考虑燃烧效率、SOFC燃料利用率以及SOFC发电效率对直接火焰SOFC发电单元的发电效率进行分析，指出提高SOFC的燃料利用率是提高直接火焰SOFC发电单元性能的关键所在，在此基础上提出了优化电池性能的改进方案。在系统层面，基于Hencken型燃烧器在平面方向与轴向的均匀性，提出了结合Hencken型燃烧器与微管SOFC堆的新型直接火焰SOFC系统构型。基于gProms平台，建立了耦合直接火焰燃料电池、换热器与双效LiBr-H2O吸收式制冷器的小型家用热电冷三联供系统。通过调控当量比以及燃料利用率对系统进行了参数敏感性分析，随当量比以及SOFC燃料利用率增加，系统发电效率升高，热电比降低。同时，系统的发电效率为10~16%，而热电联供效率高达90%，证明基于直接火焰燃料电池的系统更适用于热电联供/热电冷三联供，而非仅用于供电。