水环境中的汞具有高毒性、持久性和易迁移性等特点,并通过食物链在生态系统中传递,最终危害人类的健康。因此,其作为持久性有毒污染的重要组成部分成为国内外学者研究的热点。本项目选南水北调中线工程总干渠沿线典型流域- - -卫河为研究对象,综合原位及模拟实验为主要手段来探索有无自然水体生物膜作用下水/沉积物界面甲基汞的通量及扩散规律,并采用投加外源汞法结合PCR-DGGE等现代分子生物学技术研究自然水体生物膜内汞甲基化过程的主要调控因子,分析自然水体生物膜内功能生物群落单位时间甲基汞产率。通过对以上问题的研究,阐明典型流域水环境中汞的迁移转化规律,在理论上丰富自然水体生物膜作用下其甲基化机制关键控制因子。该项目旨在为南水北调中线工程沿线流域管理提供最直接的管理策略,同时为进一步探索豫北卫河流域典型有毒物质环境过程与地方性疾病暴发相关性提供依据。
watershed of Weihe river;biofilm;mercury;migration;methylation
国内外学者围绕水-沉积物体系汞迁移转化开展大量研究,作为天然水体中广泛存在的自然水体生物膜,它代表了一种稳定的由微生物细胞组成的复杂的微生态系统,对汞的迁移转化发挥着不可估量的作用,但目前相关研究甚少。本项目以南水北调中线工程典型流域卫河河南段为研究区域,探索了有无自然水体生物膜作用下水/沉积物界面甲基汞的通量及扩散规律,分析了自然水体生物膜内汞甲基化过程的主要调控因子及自然水体生物膜内功能生物群落单位时间甲基汞产率。研究取得以下发现 (1) 水体生物膜、沉积物/生物膜复合对Hg2+的吸附动力过程符合Lagergren准二级动力学方程(R2>0.98),Freundlich和Langmuir等温曲线均可描述Hg2+在表层沉积物和生物膜样品上的热力学吸附过程,显著性水平达到P=0.005 (n=7),pH 对Hg2+在沉积物、水体生物膜、及二者复合体系的吸附均产生显著的影响,最佳吸附pH介于5-7之间,通过Langmuir等温曲线计算了三类材料对Hg2+的最大吸附容量水体生物膜>沉积物/水体生物膜>沉积物。三种吸附材料上Hg2+的NaNO3解吸率从大到小依次为沉积物>沉积物/生物膜>生物膜。 (2) 原位通量箱(BFCs)研究过程中,水沉积物界面总汞和甲基汞扩散速率随着季节变化差异较大,总汞扩散速率在二月份和八月份分别为312.14 ng/m2d 、-121.33 ng/m2d, 甲基汞扩散速率在八月份分别达到35.11 ng/m2d 远高于二月分的扩散速率8 .33ng/m2d,二月份总汞与甲基汞散量均与Eh相关性显著(r=0.958;r=0.727)说明该季节汞扩散受Eh控制。八月份总汞扩散量与水环境中TOC高度相关(r=0.999), 甲基汞则与SO42-相关性显著(r=0.930)。 (3) 自然水体生物膜细胞单位时间内甲基汞产率为4.24×10-7 Me199Hg d-1 cell-1 mL-1,浮游生物水体中生物细胞单位时间内甲基汞产率为1.83×10-7 Me199Hg d-1 cell-1 mL-1,有水体生物膜参与下会大大加快汞甲基化进程,而水生浮游生物对汞甲基化作用要弱于生物膜。研究表明酶抑制剂对水休生物膜作用下汞甲基化弱于浮游生物。