中文摘要：

本项目拟采用从头算和分子动力学模拟方法，对稀土钛酸盐和锆酸盐烧绿石化合物的辐照诱导非晶化过程进行系统研究。从头算量子力学方法将用来计算稀土钛酸盐和锆酸盐烧绿石化合物的几何结构、电荷密度、态密度和电子能带结构，有序－无序相变，烧绿石型化合物的短程有序、中程有序和无定形态，确定无定形态的几何结构、电子和其它物理性质。该方法还将用来确定原子间准确的相互作用势，在此基础之上，再用分子动力学方法模拟钛酸盐和

结论摘要：

烧绿石化合物，作为一种固化高废放物的材料，在核材料研究领域一直是关注和研究的热点。由于自然存在的烧绿石经历alpha衰变辐照损伤后都会非晶化相变成无定形态，因此对这些化合物以及相关材料的损伤聚集和非晶化过程进行研究具有重要的意义。为解释各类化合物抗辐照损伤性能不同之处的根源，我们对烧绿石化合物进行了系统研究。本项目采用第一性原理方法计算了部分稀土钛酸盐、锆酸盐、铪酸盐和锡酸盐烧绿石化合物的几何结构、电荷密度、态密度和电子能带结构，以及各种化合物的能量特征(包括阳离子反位缺陷形成能、夫仑克尔对缺陷形成能以及耦合的阳离子反位和夫仑克尔对缺陷形成能)，研究了各种因素诸如化学组成、离子尺寸、原子间成键以及电荷分布对这些烧绿石型化合物稳定性的影响，对这些化合物抗非晶化行为不同之处的根源进行了初步探索，对前人的分子动力学模拟结果中存在的一些不确定性问题进行说明。这些研究为实验现象提供了重要的理论依据，为指导进一步实验研究烧绿石材料的辐照响应行为，设计新型材料分子提供理论依据和为工业上处理这些放射性核废料提供有用的信息。