主要研究新型憎水性环境(气体)净化材料,围绕着应用吸附和催化燃烧技术高效治理高湿度环境下VOCs污染的重大难题,从理论层面上,研究新型憎水性吸附、催化材料的结构和表面性质与其吸附、催化性能的关系,揭示过渡金属化合物在催化材料表面的价态、晶形和尺寸、硬软酸度等性质对其吸附水和VOCs的选择性、动力学以及催化氧化VOCs活性的影响规律;揭示憎水性MOFs材料的组成、结构和表面化学基团与其憎水性、稳定性和吸附VOCs和水分子的相平衡之间的关系;从技术层面上,研制憎水性过渡金属基负载型催化材料和憎水性MOFs材料,研究超声波-等离子体表面修饰技术修饰MOFs表面,增强其憎水性、稳定性和对VOCs的吸附性能;分别以新型憎水性催化和吸附材料为核心,研制新型VOCs催化燃烧过程和VOCs吸附净化过程。项目成果将为解决我国日益增多的VOCs污染难题提供新理论和技术基础,项目具有重要的科学意义和实用化前景。
Hydrophobic MOF materials;Metal-based catalysts;High humidity;Competitive adsorption;VOCs
本项目主要围绕着应用吸附和催化燃烧技术治理高湿度环境下VOCs污染的重大难题,研究新型憎水性环境(气体)净化材料及其应用基础。从理论层面上,研究新型憎水性吸附、催化材料的结构和表面性质与其吸附、催化性能的关系,揭示憎水性MOFs材料的组成、结构和表面化学基团与其憎水性、稳定性和吸附VOCs和水分子的相平衡之间的关系;从技术层面上,研制出憎水性MOFs材料和憎水性非贵金属基负载型催化材料。项目成果将为解决我国日益增多的VOCs污染难题提供新理论和技术基础,项目具有重要的科学意义和实用化前景。具体研究进展如下 1. 提出了一种在有机配体上配位原子的邻位进行原位修饰来提高MOFs水汽稳定性的方法,指导合成了多种水汽稳定的MOFs新材料; 2. 提出应用后合成改性方法,成功制备憎水性能优良的新型ED-ZIF-8、SCA-MIL-101、SCA-MIL-100(Fe)等MOFs材料,使得水蒸气在MOFs表面的吸附力大幅削弱,显著提高MOFs材料在高湿度环境下对VOCs的吸附容量;研制出更高吸附容量的氧化石墨烯和MIL-101以及和Cu-BTC的新型复合材料; 3. 提出对MOFs材料进行有效金属功能化的新技术方法,不仅大幅度提高了MOFs材料的甲苯吸附性能,而且研制出多种能高效促进芳烃分子选择性催化转化的新型MOFs催化剂;研制出憎水性二元、三元非贵金属负载型高效催化氧化VOCs或CVOCs的催化剂; 4. 通过对材料进行孔隙和表面性质表征、吸附催化性能测定以及计算机模拟分析,揭示材料孔隙结构、表面性质对其吸附能力、催化活性、抗湿性能的影响规律。项目执行期间,发表学术论文62篇,其中SCI收录53篇(其中,Angew. Chem. Int. Ed、AIChE、CES、Chem. Commun.和CEJ等二区以上论文34篇),申请中国发明专利15项(其中9项已获授权);入选国家优青1人;应邀在国际学术会议做报告6人次;培养博士后1名、毕业博士生6名、毕业硕士生12名。