中文摘要：

氢键不仅在基态时因其较强的相互作用和成键的方向性在分子识别和超分子体系具有决定性作用，而且在激发态时因其通过碱基间的电子转移态而发生电子驱动质子转移(EDPT)而让碱基对获得光稳定性。我们此前研究吡啶团簇时观察到一个有趣的现象在相同的400纳米波长下，在飞秒激光下观察到了纳秒下所没有观察到吡啶二聚体离子。本研究计划通过实验和理论计算探寻吡啶二聚体的光稳定性机理。1、利用同步辐射直接电离吡啶团簇。这种直接电离简化了电离机理，有助于直接理解吡啶团簇电离的物理图象。2、对吡啶二聚体的激发态进行量化计算。获得基态、局域激发态、电荷转移态的分子结构和能量；计算该三态的质子转移势能面，确定是否有势能面的锥形交叉。3、进行从头算分子动力学计算。确定吡啶二聚体发生EDPT光稳定性的可能性及几率；变异导致二聚吡啶异构体的可能性及几率。总之，从实验、物理图象和动力学上理解吡啶二聚体的光稳定性和变异性。

结论摘要：

氢键不仅在基态时因其较强的相互作用和成键的方向性在分子识别和超分子体系具有决定性作用，而且在激发态时因其通过碱基间的电子转移态而发生电子驱动质子转移(EDPT)而让碱基对获得光稳定性。我们通过研究吡啶团簇时观察到一个有趣的现象在相同的400 纳米波长下，在飞秒激光下观察到了纳秒下所没有观察到吡啶二聚体离子。本通过实验和理论计算获得了吡啶二聚体的光稳定性机理。1、利用同步辐射直接电离吡啶团簇。这种直接电离简化了电离机理，有助于直接理解吡啶团簇电离的物理图象。2、对吡啶二聚体的激发态进行了量化计算。获得基态、局域激发态、电荷转移态的分子结构和能量；计算该三态的质子转移势能面，确定有势能面的锥形交叉。3、进行了从头算分子动力学计算。确定了吡啶二聚体发生EDPT 光稳定性的可能性及几率；变异导致二聚吡啶异构体的可能性及几率。总之，从实验、物理图象和动力学上理解吡啶二聚体的光稳定性和变异性。