中文摘要：

基于炭载体的微孔和比表面积及其氮原子摻杂对改善燃料电池催化剂电催化性能的重要作用，结合有序微孔炭比表面积高、有序分布和在三维空间相互联通有利于传质过程的特点，本项目将合成既保持有序微孔炭的结构有序性和高比表面积，又具有高氮摻杂量的氮摻杂有序微孔炭。以氮摻杂有序微孔炭为（铂）催化剂载体，考察利用有序微孔炭组织结构特征和氮摻杂原子对改善催化剂电催化性能的作用，显著提高催化剂电催化性能；通过对比研究以有序微孔炭和氮摻杂有序微孔炭为载体的催化剂电催化性能，明晰有序微孔炭组织结构特性和摻杂氮原子对改善催化剂（氧还原）电催化性能的作用规律，从而为以多孔炭为催化剂载体的高性能燃料电池的探索与开发奠定科学和应用基础。

结论摘要：

氮掺杂碳质材料在能量电化学储存与转化，诸如燃料电池和超级电容器等领域展现出巨大潜能。本项目以氮掺杂碳材料合成和电化学应用为主要研究内容，开展了“氮掺杂有序微孔炭合成及其作为燃料电池催化剂载体的性能研究”和“聚合物涂层改性制备氮掺杂碳纳米管及其电化学应用研究”工作。在氮掺杂有序微孔炭合成方面，开发出以三聚氰胺为前驱体，合成氮掺杂有序微孔炭工艺路线，实现了有效氮掺杂的同时，保持微孔炭有序结构基本特征。氮掺杂有序微孔炭作为铂催化剂载体，铂粒子分布更均匀、粒径更小，展现优于有序微孔炭负载铂催化剂的电催化性能。但由于难以成功在微孔炭微孔表面沉积铂催化剂，因此微孔难以被有效利用，使其作为催化剂载体的优势无法有效发挥。因此，我们进一步以碳纳米管为研究对象，研究氮掺杂碳纳米管制备方法及其在燃料电池催化剂和超级电容器领域的应用，并取得了一些重要进展和成果。成功的开发出一种简单有效的利用导电聚合物涂层改性制备氮掺杂碳纳米管方法,该方法不仅实现了有效的氮掺杂，而且形成的氮掺杂碳纳米管形成分级孔结构，比表面积较原始碳纳米管显著提高。值得注意的是利用方法制备的氮掺杂碳纳米管其氮杂原子更集中于材料表面，更有利于发挥材料表面含氮官能团的改善材料活性、导电性等的优点。在电化学应用方面，这种具有分级孔结构的氮掺杂碳纳米管，由于亲水性的改善和适于离子传输的分级孔结构（含微孔、中孔和大孔），其作为超级电容器电极材料显著提高了电容器的比容量和循环寿命，氮掺杂碳纳米管电容器比容量205 F.g-1,其约为原始碳纳米管电容器比容量（25 F.g-1）的8倍。作为贵金铂催化剂载体，氮掺杂碳纳米管的组织结构显著影响了催化剂沉积形态和分布及相应的催化性性能。900 oC热处理获得的氮掺杂碳纳米管因具有高比表面积（334.2 m2 .g-1）和高石墨化程度的氮掺杂炭层，及改善的亲水性，使负载的铂粒子多为小于2 nm的铂原子簇，因此其负载铂催化剂后呈现较好的氧还原催化活性和稳定性。基于所开发的氮掺杂碳纳米管制备方法，我们通过利用聚合物热解向氮掺杂炭层转变的过程，使负载于聚合物表面的铁氧化物与聚合物反应，形成铁氮化物，制备了一种铁基氮掺杂碳纳米管催化剂，该催化剂主要由铁氮化物和氮掺杂碳纳米管构成，能同时发挥铁氮化物和氮掺杂碳纳米管的氧还原催化作用，因而在低成本电催化剂领域具有较大应用潜能。