中文摘要：

以摆脱传统墨水化法制备燃料电池膜电极组件的缺点为出发点，结合微结构可控纳米碳纤维的特点和优势，研究基于扩散层原位生长纳米碳纤维的燃料电池膜电极组件的制备方法及其中的科学问题。重点研究扩散层上微结构可控纳米碳纤维材料的原位生长和微结构调控方法，为纳米碳纤维-扩散层复合体制备和微结构调控提供理论支持；考察纳米碳纤维-扩散层微结构对负载金属纳米颗粒的成核、生长和颗粒形貌影响，阐明载体微结构和负载贵金属活性组分的催化协同效应；研究膜电极组件微结构对电子电导、质子传导、气-液-固三相传质以及贵金属纳米颗粒的分散和定位作用，达到降低贵金属使用量，提高膜电极性能的目的。本研究不仅可丰富燃料电池膜电极组件的制备方法，提升对催化剂、载体及扩散层性能关系的认识，同时还可以建立纳米碳纤维-扩散层微结构与催化性能的效构关系，加强对燃料电池膜电极结构及纳米材料"制备-结构-性能"关系的认识。

结论摘要：

膜电极(MEA)是质子交换膜燃料电池的核心和关键部件之一，本项目在分析目前质子交换膜燃料电池膜电极的优点和和存在的问题的前提下，制备了一种新型基于原位生长微结构可控纳米碳纤维的燃料电池膜电极。相对于传统方法制备的膜电极，这种膜电极具有较好的性能。 在制备微结构可控的纳米碳纤维的基础上，研究了纳米碳纤维微结构对负载贵金属性能的影响。利用气相化学沉积的方法在碳基体（碳纸）上生长了微结构可控的纳米碳纤维材料，制备了CNFs/CP复合载体。这种新型碳基体具表现出很好了稳定性和具有独特的中空结构。研究了CNFs/CP的ORR反应性能，发现相对于XC-72，CNFs/CP具有较好的ORR反应性能，而这主要由于CNFs具有较多的端面原子造成。利用电化学原位纯化的方法对制备的CNFs/CP符合载体进行了纯化，这种方法可以达到去除CNFs/CP制备过程中引入的生长催化剂的目的。利用化学还原法制备了Pt纳米颗粒胶体溶液，在此基础上，利用改进的电泳沉积的方法，在复合载体上沉积颗粒直径小、分散均匀的贵金属纳米颗粒，得到了一种新型基于原位生长微结构可控纳米碳纤维的燃料电池膜电极，相对于传统的膜电极，这种新型膜电极具有较好的性能。在0.6V的电位下，电流密度可提高20%。 在此基础上，对于研究过程中出现的新问题、新现象进行了深入研究，开发了非负载性Pt纳米颗粒催化剂，这种催化剂表现出了很好的催化性能；利用脉冲微波的优势，制备了结构可控，催化活性高的Pt-Fe燃料电池催化剂；针对CP/CNFs复合基体的问题，利用过滤-自组装的方法制备了buckypaper，发现buckypaper具有独特的双层结构，可以实现Pt纳米颗粒在碳基体上的梯度分布，研究了制备过程对Pt纳米颗粒分散、比表面等的影响，得到了新型结构的膜电极。为了推进新型结构燃料电池膜电极的应用，对基于催化燃烧的燃料电池低温启动过程和燃料电池系统进行了研究。