中文摘要：

本项目以不同孔径的微孔沸石分子筛为吸附剂，利用中子散射技术（包括中子衍射与中子非相干准弹性散射）研究氢在具有纳米尺寸微孔的多孔吸附剂上的吸附形态特征。通过比较氢的亚临界温度与超临界温度不同温度区间、不同压力范围内，吸附等温线对应的吸附相结构，结合其他测试分析手段，探讨吸附剂孔径大小、尺寸分布、沸石骨架内阳离子分布等因素对吸附结构形态特征与吸附过程的影响，推导氢在微孔吸附剂上的超临界吸附机理，为利用微孔材料物理吸附储氢、核聚变反应堆中的氢（氘、氚）分离提纯等实际应用提供真实的理论依据。

结论摘要：

利用浸渍、烧结和球磨等化学手段制备了Mn、Cu、Ni等不同金属阳离子改性的LTA和FAU等系列微孔分子筛，通过XRD、XPS和N2吸附等化学方法检测了改性分子筛的表面特性，通过77K至室温温度范围内氢气和氘气吸附行为的研究，发现除去分子筛的表面积和微孔容积的影响外，适宜浓度的过渡金属阳离子对氢分子产生额外的Kubase作用力，使得室温下的分子筛表面上产生金属-氢配合物，类似于过渡金属对氢原子的化学吸收，从而提高分子筛整体的吸附强度和吸附容量。某些储氢合金，如LaNi5、Pd等，吸收大量的氢气形成金属氢化物后的中子衍射谱线中会出现漫散射包，虽然近年来这种漫散射包被认为是由于部分吸收的氘原子在合金间隙形成短程有序结构造成，但是到目前为止没有任何人对这种短程有序的具体结构进行分析说明。借助澳大利亚核科学与技术研究中心BRAGG研究所的高强度中子衍射谱仪wombat我们初步完成了氘原子气体在Laves相Ti-Zr-Mn-Cr基储氢合金中的吸收占位实验，为了得到储氢材料中氘原子的整体结构分布信息，我们希望衍射矢量越大越好，所以中子波长选择尽量小，为wombat中子谱仪波长的最小值0.878nm，实验温度分别为40K至300K，采用原位储氘，储氢材料的吸氘量由气相系统的压力变化值计算得知。与微孔分子筛一样，C14型Laves相Ti-Zr-Mn-Cr储氢合金经活化后其吸氢量随着温度降低而增大，同时，漫散射包的强度随吸氢量增大而增大。结合XRD检测方法，通过Rietveld拟合，得到不同条件下的合金晶体吸氢前后的结构数据，根据晶胞体积的变化量校正了储氢合金不同条件下的吸氘量。XRD谱图可以看见明显的Bragg衍射峰，而中子实验过程中使用的是具有零基体效应的Ti-Zr-Mn-Cr合金，则得到的中子谱图全部由氘原子提供，中子衍射谱线几乎都是由氘原子的漫散射包组成，而其中若干个Bragg衍射峰是因为40K的样品室Al在低温高压下产生应力变化而生成，拟合处理过程中忽略不计。产生漫散射包的氘原子在Ti-Zr-Mn-Cr储氢合金的A2B2四面体间隙位中不同程度的偏离间隙中心的位置，形成短程有序，并且短程有序团簇结构中的氘原子间距大于长程有序中的氘原子间距。至于氘原子在储氢合金间隙位中短程有序团簇的层层距离的分析还需要利用Fourier变换来处理，目前数据正在整理分析。