针对总项目提出的重油催化转化导向的功能分子筛材料创制的需求,本课题将以功能多孔分子筛的设计调控为主线,以开发原创性多孔分子筛为目标,系统研究纳米孔分子筛的功能化构筑、排列和定向生长,调控其功能和孔径。发展涂层新技术,实现多级孔道结构、梯度酸度分布的功能分子筛的设计合成。发展骨架锚定法构筑分子筛新功能。以带有官能团的有机硅为前驱体,发展无机骨架定向锚定有机官能团新方法,合成新型的分子筛结构,实现分子筛材料的孔道结构和官能团位置的定量功能化设计合成。探索硬模板限域下的孔壁晶化过程控制和活性位锚定的可能性。实现孔壁的功能性、稳定性和强酸性。探索介孔分子筛材料构筑理论,发展大孔介孔分子筛材料的软模板制备技术和路线。利用功能介孔分子筛材料中纳米孔道内的限域结构,研究典型大分子在介孔分子筛材料中的选择氧化等反应活性、稳定性与催化活性位的关系。以实现转化反应的高效率、高选择性。
Mesoporous materials;Interface assembly;Core-shell structure;Synthesis;Catalysis
本项目按照课题研究计划,开展了新型介孔分子筛材料的合成与应用研究工作。在介孔碳材料以及介孔氧化硅分子筛催化剂的大规模生产工艺探索、介孔材料的功能调控、形貌控制、梯度酸性位点设计、新型模板剂设计合成、新型大孔径介孔材料合成方法探索等方面取得一系列的研究进展。面向工业应用的介孔-微孔复合催化剂的规模化合成研究,我们开发了多步水解一步晶化和母液多次循环合成SBA-15材料的新方法,实现了大规模、低成本合成高质量的有序介孔碳及有序介孔二氧化硅材料。在2.5 m3规模下,以工业为原料,规模化生产介孔氧化硅。开展了在低酸度下规模化制备“核-壳”结构的USY@SBA-15复合材料研究。规模化制备了多种USY/AlSBA-15复合材料,工业试验结果表明这些USY/AlSBA-15复合材料的中油选择性高;产品性能好,表现在航煤烟点高,柴油十六烷值高,尤其是尾油BMCI值低。我们采用界面组装策略,合成了多种功能性核-壳介孔复合分子筛材料,提出了介孔分子筛材料形貌(泡沫状、薄膜、单片)控制途径,设计了一系列新型嵌段共聚物模板剂,并开发包括溶剂挥发诱导聚集组装(EIAA)和配体辅助溶剂挥发诱导自组装(LA-EISA)等全新的合成方法,获得新型大孔径、高结晶度的介孔材料;开发了纳米晶掺杂的介孔分子筛材料的制备方法,开展了这些在重油催化、选择性分离等方面的应用研究。为重油催化裂化研究奠定了重要的物质基础及理论基础。
主持承担了国家自然科学基金委员会杰出青年、重点基金项目,科技部"863"、"973"项目,上海市科委重大、重点基础研究项目等多项科研项目;2005年作为学术带头人获得国家自然科学基金委员会创新研究群体基金等,并与国内外大型公司、科研单位合作进行科研产品开发、研究