中文摘要：

氨合成催化剂前驱体由Fe3O4改变为Fe1-xO，还原后的活性相都是α-Fe，但活性却有很大的差异。这种差别是怎么产生的？本项目拟采用原位XRD和Reitveld结构分析方法，结合原位FT-IR等手段，研究不同前驱体对还原后α-Fe活性相及其周围微结构的影响并建立中间相和α-Fe的微结构及α-Fe各晶面生长过程的动态演化模型，从微结构变化和本质方面研究影响催化剂活性的内在规律，探索Fe1-xO基氨合成催化剂高活性机理。虽然对经典的熔铁催化剂已进行了相当系统和深入的研究，但是对我国独创的Fe1-xO基催化剂及由此所引伸出的一系列新课题和其中潜在的科学暗示这类研究还处于起步阶段，并已引起外国科学家的关注，但目前国内外尚未见报道。本项目在这一新的研究领域，采用新的研究方法，一定能够取得新的研究成果，对于丰富多相催化理论，完善Fe1-xO催化剂的理论和实践具有重要的作用和理论意义。

结论摘要：

本项目是工业化氨合成催化剂高活性机理研究的探索性项目。采用真实的催化剂和接近真实的反应条件开展原位XRD跟踪实验，应用XRD的微结构分析前沿技术结合SEM、EDS、TEM等综合表征手段，得到Fe1-xO基催化剂比传统Fe3O4基催化剂具有更快的还原速度，更低的还原温度；助剂加入在Fe1-xO基催化剂中以无定形精细“膜状”较均匀分布于颗粒表面和颗粒之间，比Fe3O4基前驱体有更发育的孔缝结构；各催化剂活性相平均晶粒度随着温度升高先减小再微量增加，含量的增加只是晶粒数量的增多，分布范围随温度升高逐渐变宽；活性相晶体内常见环带或核壳结构的晶体，晶体生长遵循从前驱体外壳向内逐渐“蚀变”-破裂-再“蚀变”的规律；Fe3O4基催化剂活性相以立方体为主，Fe1-xO则以球形为主，后者比前者高活性晶面（111）更暴露，活性位更发育；Fe1-xO基活性相从八面体逐渐演化而来，与前驱体的八面体晶形匹配性好，易于还原；Fe1-xO基氨合成催化剂活性相微观应力方面比传统Fe3O4基催化剂大。主要结论Fe1-xO基氨合成催化剂的高活性机理主要来自活性相的活性位的发育和内部晶格缺陷的发育。