原子分子的隧穿电离是飞秒强激光场作用下原子分子中电子运动的最基本的物理过程,分子隧穿电离是复杂的多体量子过程,认识和控制这一过程还存在许多需要解决的问题,而隧道电离与分子空间取向的关联是其中最有兴趣的问题。这个问题的解决不可能通过现今大多数空间取向平均的观测解决。本项目试图在实验上从分子坐标的角度来认识飞秒强激光场中小分子的行为,通过基于转动量子态选择的分子在强激光场中的冲击非绝热取向作用,实现高精度的分子空间状态操纵,以及利用符合成像测量获取多粒子物理量的关联,考察在10^14-10^17 W/cm^2强度飞秒激光下分子隧道电离及其相关的现象。研究将加深对分子体系的空间取向、强场多次电离、库仑爆炸、解离电离等过程的认识,对强激光场中分子的量子调控、超快分子轨道成像以及阿秒物理等产生积极影响。
tunneling ionization;rotational state selection;orientation/alignment;high-order harmonics;isolated attosecond pulses
项目研究了隧穿电离这一飞秒强激光场中原子分子最基本物理过程。建立了分子转动量子态选择及其准直、取向实验技术和方法,针对一系列典型分子实现了利用飞秒激光场对分子进行场自由非绝热取向及其分子取向的精确操纵和最佳控制,结合理论上发展的强场近似下量子理论数值计算和玻姆力学方法,在分子坐标下研究了飞秒强激光场与分子相互作用的隧穿电离物理及其动力学,探索了隧穿电离及其电子性质及运动与里的堡态激发、高阶阈上电离、高次谐波、阿秒脉冲产生、电离成丝等过程的关联、物理规律,揭示了隧穿电离及其诱导过程机制和控制途径。在利用飞秒强光场对分子转动精确操控方面,实现了CH3X(X=I,Br,Cl)和NO等分子的场自由空间取向准直,研究了这些分子隧穿电离与分子空间取向的关联性,发现了由于电子轨道分布、干涉及极化效应使得CH3X分子隧穿电离在激光偏振与分子轴取向垂直方向最大,并从理论上计算模拟了这一结果,此外还发现母体离子与碎片离子对准直依赖关系呈现反相现象。在隧穿电子回撞产生的里德堡态激发方面,利用质量分辨延迟电场电离方法结合飞行时间测量技术,首次观测到分子受挫隧穿电离现象,并发现类似于分子隧穿电离的抑制现象,O2分子受挫隧穿电离几率被抑制,而N2分子受挫隧穿电离几率不为抑制;理论分析表明出现这种现象来自不同分子轨道导致的隧穿电子出射角度不同。在隧穿电子与离子实重散射过程研究中,从测量的红外强激光脉冲作用与C2H4分子产生的重散射电子角分辨动量分布中,获得了C2H4隧穿电子与离子实的弹性散射过程的大角度弹性微分散射截面,这一截面与通常散射理论计算结果相吻合,证实了重散射电子谱中能够获得分子的电子-离子大角度弹性微分散射截面数据。采用玻姆力学方案研究了原子分子高次谐波发射机制,讨论了隧穿电子运动过程对谐波的影响,发现分子谐波存在由于电子隧穿分子内势垒与另一个离子散射以及电子隧穿由激光和分子相互作用形成的外部势垒再返回母体离子复合两个过程导致的双平台结构。在理解谐波产生机制的基础上,提出了通过控制隧穿电子轨迹产生孤立超短阿秒脉冲的双色激光脉冲方案。上述这些研究工作推进了从分子坐标角度认识飞秒强激光场中分子行为及其物理图像系统的认识,研究结果在国际学术刊物发表论文51篇,在国际会议做邀请报告4次。