中文摘要：

生物质乙醇经催化转化得到乙缩醛（1,1-二乙氧基乙烷），乙缩醛与柴油互溶，可以解决乙醇难以直接添加到柴油中的问题，并能提高柴油燃烧效率，有效降低尾气污染物排放。但目前乙醇催化氧化-缩合一步合成乙缩醛过程尚无有效的氧化-酸性双功能催化剂。本项目拟针对这一过程，通过合成具有不同粒子大小和表面羟基丰度的载体，结合控制溶液中活性物种的聚集状态等手段，在活性物种与载体的接触界面上实现对催化活性物种结构、落位及分布的控制，和氧化-酸性双活性位在强度、数目和空间结构上的匹配，使催化剂双功能可以有效协同作用，开发出乙醇气相直接合成乙缩醛的新型高效催化剂。探索氧化-酸性双功能催化剂双功能协同作用的方式和机制，形成对该问题的科学认识，为这类复合氧化物催化剂的设计合成提供理论指导，同时为乙醇气固相催化直接合成乙缩醛提供技术支持。

结论摘要：

本项目针对乙醇氧化-缩合一步合成乙缩醛所需的氧化-酸双工能催化材料，探索通过对氧化物/复合氧化物表面活性位调控，调节催化剂氧化和酸性能，在一个催化剂上通过单步反应实现乙醇一步转化为乙缩醛的可能性。目前的结果表明，乙醇催化氧化直接得到乙缩醛的难度较大，仍需在对反应机理进行深入理解的基础上，在分子水平上完善对催化剂活性位结构的设计。项目的开展，在具有氧化-酸双功能氧化物的形貌可控合成方面取得了进展，通过控制合成手段制备了系列形貌和尺寸均一的MoO3纳米材料。通过乙醇选择氧化反应测试，研究了MoO3不同晶面暴露的活性位结构对催化剂氧化和酸功能的影响。以此为基础，通过将得到的氧化钼纳米材料进行碳化和氮化处理得到了相应的碳化钼和氮化钼纳米材料，并考察了其在芳香醇类化合物脱氢反应中的性能。目前，这些研究结果在Journal of Materials Chemistry A, Chemical Communications和Catalysis Communications 杂志上共发表3篇研究论文。此外，利用水热方法得到了主要暴露（001）晶面的纳米片和主要暴露（101）晶面的纺锤体结构TiO2，以之为载体担载钒物种后发现其配位状态因TiO2暴露的晶面结构的变化而不同，造成其氧化还原性能的差异，目前此工作仍在进一步深入研究中。