中文摘要：

申请者一直致力于储能材料的基础及应用研究。在储氢电极合金领域，提出了合金电极容量本征和非本征衰退机理及准确计算金属氢化物电极极化的模型,在此基础上研究开发出具有Laves/固溶体多相结构的钛钒基合金和具有PuNi3型结构的稀土镁镍基AB3.5型合金；在气态储氢材料领域，阐明了金属氮氢化物储氢材料的放氢动力学机理；揭示了相关材料成分、结构和储氢性能的关系。近5年承担国家自然科学基金、863计划等10项科研项目；在JACS、CM、JAC等期刊上发表SCI论文44篇；全部论文近5年他人引用总计922次，单篇最高他引64次。H因子为22。任国际期刊J. Alloys Compd.的Editor，是全国优秀博士学位论文获得者，全国优秀博士学位论文提名奖指导教师，入选教育部新世纪优秀人才。本项目针对轻金属基高密度储氢/锂材料的吸放氢和储放锂机理及其构效关系、反应热力学和动力学调控等重要问题开展研究。

结论摘要：

本项目重点围绕储氢和储锂材料开展研究工作，在材料的合成方法、结构性能调控及其机理等方面取得了系列创新成果。在储氢材料研究方面，以轻金属铝氢化物、氮氢化物、硼氢化物等在内的配位氢化物为研究对象，研究了材料的可控制备技术，掌握了材料的成分、结构和储氢性能的关系，考察了材料的尺寸效应以及催化剂添加对材料吸放氢性能的影响规律和机制，设计了一系列高效催化剂，实现了金属铝氢化物和氮氢化物储氢性能的突破。其中，添加9wt%多孔碳负载的纳米晶TiO2@C的NaAlH4样品，起始放氢温度为63 °C，较纯NaAlH4降低了114 °C；在140°C时，10min内即可放出4.2 wt%的氢，在100°C时，180min内也可放出3.8wt%的氢，放氢样品在100atm氢压条件下，50°C时即可完全氢化。在储锂材料研究方面，以高容量锂离子电池LiFePO4正极材料、Fe3O4/Fe2O3、Si、MgS、CuO负极材料及锂硫电池S正极材料等为研究对象，发展了多种新的制备方法，优化设计了多种新的材料结构，获得了系列高性能锂离子电池正、负极材料。阐明了材料的结构对其电化学性能的影响及其影响机理，揭示了材料的形貌尺寸、电子电导率及多相复合等因数对电极材料容量、倍率性能、循环性能的影响。合成了一种MgS新负极材料，并探讨了其脱嵌锂机理。在储氢材料和储锂材料的交叉研究方面，探索了65种金属氢化物、硼化物、氮化物和氟化物等材料的电化学储锂性能，发现了一类新型高容量锂离子电池负极候选材料—配位铝氢化物，在100 mA/g的充放电电流下，Mg(AlH4)2的首次放电容量分别高达3118 mAh/g，为发展新型高容量储氢材料奠定了基础；创新性的提出了氢驱动的化学反应制备金属硅化物的新方法，实现了IA-IIIA 族金属硅化物的可控制备。所制备的Li12Si7合金纯度为98.8%，20次循环后的充电容量高达2079mAh/g；制备得到了一种新型六方结构Li2MgSi 合金，60 次循环后的容量保持率可达的容量保持率可达72.1%，较纯Si 电极提高了20 多倍。上述成果对于推动基于储氢和储锂的高性能储能材料的研究及应用具有重要的理论和实际意义。