金催化剂是近年来引起科研人员浓厚兴趣的新型催化材料,而维持金催化剂的粒径在几个纳米是保证其高催化活性的根本。本项目利用膨润土独特的一维纳米层状结构将金颗粒限域于其中,保持催化活性组份的纳米结构。研究中利用若干活性载体对膨润土进行交联,并尝试有机交联的方法,采用共沉淀法、沉积-沉淀、溶胶法制备膨润土限域的金催化剂。采用CO氧化反应、CO2加氢反应和乙醇部分氧化制氢反应来考察催化剂的催化性能,分析其动力学特征。利用BET,ICP,IR,TPD,TG-DTA,TPR,XRD,TEM,SEM,XPS,化学吸附等多种表征方法,考察膨润土限域金催化剂的催化性能与交联膨润土物理结构、化学特性之间的相互关系,建立相应催化作用的机理。项目研究将获得一种新型的具有良好催化活性和稳定性的金催化剂,丰富该类催化剂的研究。
bentonite;pillared;refinement;CO oxidation;methanol steam reforming
本项目以天然粘土——膨润土为载体,研究了酸处理对膨润土物理性质的影响。在得到了较好处理方法的基础上,以膨润土为载体,分别考察研究了钛、铝、铈、铁等元素对膨润土的拄撑效果,并以此为金催化剂的载体,研究了一系列催化剂在CO氧化和甲醇水蒸气重整反应中的作用。研究结果表明将纳米金粒子限域在膨润土的层间能够有效增加金催化剂的热稳定性,提高其使用寿命。用甲醇水蒸气重整反应作为探针反应来考察不同金催化剂对CH3OH转化率的影响,发现Ti交联后的负载金催化剂具有最好的催化活性。总体上以钛、铝、铈、铁等元素对膨润土有良好的交联柱撑效果,能极大提高载体的表面积,有利于活性组分的更好分散,从而提高催化性能。初步可以认定活性组分金有可能进入到膨润土的层间,利用膨润土的特殊层间结构使其能较好的稳定。几种柱撑组分对整体催化剂的性能影响有所差别,以Ti和Ce的效果为更佳。该项目研究对于提升膨润土的附加价值有着重要的意义。