中文摘要：

以燃料电池为代表的清洁高效能源利用技术是解决日趋严重的能源危机以及环境污染问题的有效途径之一，直接甲醇燃料电池(DMFC)具有理论转换效率高、启动温度低、结构简单等诸多优点而备受关注。针对DMFC存在的三个主要问题，本项目提出采用超分子化合物即杂多酸先在催化剂作用下将甲醇催化氧化成CO2，并将甲醇的能量以电子和质子的形式存储在还原态杂多酸中的创新性方法，通过将还原态的杂多酸在燃料电池阳极上进行氧化、释放电能，使其再生并循环使用。这种新方法有效避免了传统DMFC中甲醇在质子交换膜中的渗透，甲醇中间氧化产物CO中毒电极以及CO2聚积导致催化剂利用率下降等问题，同时可以在中间反应中实现较高纯度CO2的零能耗分离。通过对以杂多酸为氧化剂催化氧化甲醇反应过程的实验研究，揭示杂多酸氧化与还原再生的热力学、动力学、传质传热规律以及催化反应机理等特性，从而为研发甲醇-杂多酸体系新型燃料电池奠定理论基础。

结论摘要：

经过历时三年的研究，本项目搭建了超分子化合物氧化甲醇的实验装置，建立了分析检测该反应过程的测试方法和系统，同时还搭建了还原态超分子化合物在单电池电堆发电测试装置。通过这些实验装置，测试平台等，完成了不同催化剂（负载在Al2O3，SiO2，碳载体上的Pt，Ru，Cu，Ce等催化剂）上超分子化合物（磷钼酸、磷钨酸）氧化甲醇的性能实验，分别考察了温度、反应时间、反应物浓度等对反应进行程度的影响。通过电化学工作站考察了还原态超分子化合物的电化学性能，考察了不同电极材料、温度、浓度等对其放电性能的影响，同时对还原态超分子化合物的在实际单电池电堆上的发电性能进行了考察，分别从浓度、温度等方面进行了系统的研究。总体上完成了超分子化合物氧化甲醇的动力学、热力学特性研究，对其过程的传热传质、催化反应机理等以具体实验方式进行了阐述。