中文摘要：

将微反应器工程与钛硅分子筛(TS-1)催化环己酮氨肟化的典型绿色化学工艺相结合，利用狭窄通道内多相有序流动对传质过程的强化，实现替代有机互溶剂的目标，使TS-1催化的环己酮氨肟化反应在多相流中进行，既简化了工艺过程又避免了有机互溶剂的负面作用。研究内容包括实验和模拟。其中，针对狭窄通道多相催化反应器开展的气液两相流体力学行为和传质机理的实验研究，建立起了流体流动和传质的模型方程，为反应过程强化提供了理论和模型计算依据；旨在构建狭窄通道式固定床催化反应器的TS-1催化剂晶体有序生长和负载过程的实验研究，重点考察了制备工艺对催化剂晶体形成及其与载体表面结合牢固程度的影响，获得了具有高度取向性和牢固结合的分子筛膜；由此组装成的平板式微催化反应器和狭窄通道的整体式催化反应器，在无有机互溶剂的情况下，均能使环己酮氨肟化反应表现出高的产品收率，且催化剂与载体壁面结合紧密、活性稳定性略优于含有机互溶剂的浆态床反应器。同时还进行了环己酮胺肟化反应微观动力学及催化剂设计的分子模拟，由过渡态搜索和能量计算，确定了反应机理和各基元步骤的速率控制度，为微观反应动力学模型的确立，以及催化剂设计提供了理论指导。