中文摘要：

钛硅分子筛以过氧化氢为氧化剂，在温和条件下对各种有机物的选择氧化反应具有优异的催化性能，被誉为绿色化学技术领域的新型催化剂。MWW型钛硅分子筛具有独特的孔道结构，包含10元环孔道和12元环超笼体系，对大小有机分子均具有高的催化活性，并表现出不同于TS-1分子筛的独特的催化氧化选择性和溶剂效应。但是，不同制备方法和结构修饰会导致Ti-MWW催化活性和选择性明显改变。如何从微观上解释其原理为催化理论研究提出了新的挑战。本项目利用密度泛函理论计算方法，通过几何结构优化，能量和光谱性质计算，从原子水平上确定 Ti-MWW 分子筛中不同孔道体系内的骨架Ti(IV)落位和微观结构，分析电子跃迁以及化学键振动模式，为实验上UV-vis吸收光谱中220nm吸收，以及FT-IR光谱中960cm-1振动峰的归属提供理论依据。研究结果将为进一步探索钛氧活性中心性质、揭示Ti-MWW/H2O2体系的催化氧化反应机理奠定基础。