本项申请在以往的空气流动式、封闭式及小体积恒定式海水蒸发实验研究的基础上,采用新型的连通式海水蒸发水循环系统,在保证各蒸发水箱水化学参数基本一致的条件下,进行不同海水温度、pH值、盐度及硼浓度等条件下的海水蒸发实验,实现海水蒸汽相和冷凝相中硼的同时收集。重点研究这些条件下海水与蒸汽相以及蒸汽相与冷凝相间的硼同位素分馏,并与在野外海域及其上空同时采集的海水、海水蒸汽相和冷凝液的硼同位素进行比较,全面系统地研究海水自然蒸发过程中的硼同位素分馏特征,为海洋硼循环中的硼同位素分馏、大气降雨的硼同位素地域分布特征及其硼的物质来源等深层次研究提供科学依据。
seawater evaporation;condensate;vapor;boron isotopic fractionation;boron meteoric water line
本项目于2012年在我国海南三亚鹿回头村的海边组建的实验室,在以往的空气流动式、封闭式及小体积恒定式海水蒸发实验研究的基础上,采用新型的连通式海水蒸发水循环系统,以保证各蒸发水箱水化学参数基本一致的条件下,进行了不同海洋环境因子(温度、酸度、盐度及不同B含量)控制下的海水蒸发试验,同时收集了不同条件下对应的冷凝液和饱和KOH滤纸吸附的海水蒸汽样品(共48件);收集了海边大气冷凝液和饱和KOH的滤纸吸附的海边大气样品(共4件);同时收集了三亚约一年期间的雨水样品(共21件)。结果表明,海水蒸发冷凝液和蒸汽相中的硼同位素组成都高于或接近其对应的海水的硼同位素组成,这是海水中B(OH)3优先从溶液中蒸出的结果,冷凝相和蒸汽相11B富集,导致其具有高于海水的硼同位素,也说明大气中的硼主要来源于海水。温度是影响海水蒸发冷凝液和蒸汽相中的氢氧同位素的主要因素,随着温度的升高,氢氧同位素越来越负。在温度蒸发试验中,冷凝液的B同位素和氢、氧同位素具有相似的变化趋势,但氢、氧同位素之间的关系与大气降水线关系偏离较大,说明冷凝液不同于雨水,不合适大气降水线。三亚雨水中的硼同位素组成受风向的影响因素最大,受东南风影响的雨水样,具有较高的B同位素组成值(42.22~45.22‰,平均值为44.17‰,n=4),是典型的海洋来源,而受西北风影响的雨水具有较低的B同位素值,明显受到陆地控制。三亚雨水的氢、氧同位素与硼同位素变化有类似的趋势,我们认为雨水中的氢、氧同位素值和硼同位素值一样,都具有示踪雨水物质来源的潜质。建立了三亚雨水的硼同位素大气降水线,其对应的关系为δD=2.97δ11B-130,修正了全球硼同位素大气降水线,其关系式为δD=(2.61±0.14)δ11B-(121±4.24),修正后的硼大气降水线具有更广泛的实用性,此关系式同全球或区域大气降水线一样,可用来解释不同地区大气降水的差异性。本项目为海洋硼循环中的硼同位素分馏、大气降雨的硼同位素地域分布特征及其硼的物质来源等深层次研究提供科学依据。此类研究在国内外不是很多,存在很多不确定性,本项目只是该类研究的试探性研究,尤其是研究海水蒸发水汽交换过程中的硼同位素分馏,即蒸汽相硼同位素分馏还是首次尝试,本项目取得了一些这方面的成果。