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乙二醇溶剂热合成的CeO2的可逆氧化还原性及CO2捕获性能
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O[理学]
  • 作者机构:[1]华东理工大学结构可控先进功能材料及其制备重点实验室,工业催化研究所,上海200237
  • 相关基金:国家重点基础研究发展计划(973计划,2010CB732300);国家自然科学基金(21101063,21273071);上海市科委项目(13520711400,13JC1401902,10dz2220500);中央高校基本科研业务费专项资金.
中文摘要:

利用乙二醇的还原性,采用乙二醇溶剂热法制备了表面具有丰富氧空穴的CeO2-GST纳米晶,对其进行了X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱、原位H2还原-O2氧化循环和CO2原位红外漫反射表征,并研究了其可逆氧化还原性及CO2捕获性能.结果表明,与CeO2-nanorod和柠檬酸溶胶法合成的CeO2-CA样品相比,CeO2-GST纳米晶具有最好的可逆氧化还原性能和循环稳定性,同时在50 ℃下具有最好的CO2吸附性能(149μmol/g).利用原位红外漫反射光谱研究了CO2在还原CeO2表面的吸附情况,发现CO2主要以双齿碳酸盐和桥连碳酸盐两种形式吸附在CeO2表面,其中桥连碳酸盐物种不稳定,He吹扫可脱附.此外,CO2在CeO2-nanorod上还会生成稳定的甲酸盐和单齿碳酸盐物种.

英文摘要:

CeO2 nanocrystals with plentiful oxygen vacancies were synthesized by a glycol solvothermal method (CeO2‐GST) using the strong reducibility of glycol. For comparison, CeO2 nanorods(CeO2‐nanorods) and CeO2 nanoparticles(CeO2‐CA) were also prepared. The samples were charac‐terized by X‐ray diffraction, transmission electron microscopy, X‐ray photoelectron spectroscopy, H2 reduction‐O2 oxidation cycle experiments and in situ CO2 infrared spectroscopy. The CeO2‐GST sample exposed mainly(111) facets with abundant Ce3+ ions on its surface, and it gave excellent reversible redox behavior and high oxygen storage capacity. After seven H2 reduction‐O2 oxidation cycles, the oxygen storage capacity became stable. The CeO2‐GST sample also had a high CO2 ad‐sorption capacity of 149 μmol/g at 50 ℃ by forming bidentate and bridge carbonates on the CeO2surface. These carbonate species were less stable than the unidentate carbonate, bicarbonate and formate species, thus adsorbed CO2 was released easily. On reduced CeO2 nanorod, CO2 formed the stable unidentate carbonate and formate species, which is unfavorable for the release of adsorbed CO2.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199