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改性Ag/α-Al_2O_3催化丙烯气相环氧化反应
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]华东理工大学结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室,工业催化研究所,上海200237, [2]纳米技术及应用国家工程研究中心,上海200241
  • 相关基金:国家重点基础研究发展规划项目(973)(2010CB732300); 上海市基础研究重点项目(09JC1404000)资助
中文摘要:

制备了以分子氧为氧化剂,对丙烯气相环氧化具有较好催化性能的改性负载银催化剂,并利用氧气程序升温脱附(O2-TPD)技术研究了氧在其表面上的脱附行为.实验结果表明:Ag/α-Al2O3催化剂只能使丙烯完全氧化成二氧化碳和水;当该催化剂用K2O改性后,可获得少量的环氧丙烷;Y2O3改性的Ag/α-Al2O3催化剂,可获得极少量的丙醛和丙酮;将0.1%(w)Y2O3添加到Ag-K2O/α-Al2O3后,可以显著提高催化剂的丙烯环氧化性能.在0.1MPa、245℃、20%C3H6/8%O2/72%N2和气体空速2000h-1的反应条件下,通过20%(w)Ag-0.1%Y2O3-0.1%K2O/α-Al2O3催化剂时,丙烯转化率为4.0%,环氧丙烷的选择性为46.8%.O2-TPD研究表明,少量的Y2O3、K2O或Y2O3-K2O作为助剂添加到20%Ag/α-Al2O3催化剂中时,减少了高温区与丙烯完全氧化有关的吸附氧物种的量,低温区余下的吸附氧物种量不变,有利于丙烯环氧化反应,提高了环氧丙烷的选择性.

英文摘要:

Modified Ag/α-Al2O3 catalysts were prepared for the gas phase epoxidation of propylene by molecular oxygen.We used temperature-programmed desorption of oxygen(O2-TPD) to study the desorption behavior of oxygen from the catalyst's surface.Results showed that over the Ag/α-Al2O3 catalyst propylene was completely oxidized to CO2 and H2O.When the catalyst was modified with K2O,a small amount of propylene oxide(PO) was obtained.When the catalyst was modified with Y2O3,a very small amount of propanal and acetone was obtained.Adding 0.1%(w) Y2O3 to the Ag-K2O/α-Al2O3 catalyst significantly improved its catalytic performance for the gas phase epoxidation of propylene.Under reaction conditions of 0.1 MPa,245 ℃,a feed gas of 20%C3H6/8%O2/72%N2 and gas hourly space velocity(GHSV) of 2000 h-1,the conversion of propylene was 4.0% and the selectivity to PO was 46.8% over the 20%(w)Ag-0.1%Y2O3-0.1%K2O/α-Al2O3 catalyst.O2-TPD showed that when the 20%Ag/α-Al2O3 catalyst was modified with Y2O3,K2O or Y2O3-K2O,the amount of adsorbed oxygen in the higher temperature region for the total oxidation of propylene decreased and the amount of adsorbed oxygen in the lower temperature region for the gas phase epoxidation of propylene was unchanged,which improves the selectivity to PO.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781