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新型温控离子液体介质中脂肪酶催化合成乙酸苯乙酯
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:催化学报
  • 时间:0
  • 页码:289-294
  • 语言:中文
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]江南大学化学与材料工程学院,江苏无锡214122, [2]江南大学食品科学与技术国家重点实验室,江苏无锡214122
  • 相关基金:国家自然科学基金(20771045和20676052); 国家高技术研究发展计划(863计划,2007AA10Z428); 浙江省自然科学基金(Y407321); 江苏省“青蓝工程”
  • 相关项目:高性能锂二次电池离子液体电解质设计与合成
作者: 李在均|
中文摘要:

设计合成了三种同分异构离子液体1,3-二正戊基咪唑六氟磷酸盐([D(n-C5)Im]PF6)、1,3-二异戊基咪唑六氟磷酸盐([D(i-C5)Im]PF6)和1,3-二(2-甲基丁基)咪唑六氟磷酸盐([D(2-mb)Im]PF6).以假单胞菌脂肪酶Pseudomonascepacial催化合成乙酸苯乙酯为模型反应,分别考察了反应介质对酶行为的影响.结果发现,酶在离子液体[D(2-mb)Im]PF6中的活性及反应性能明显高于有机溶剂正己烷.基于[D(2-mb)Im]PF6离子液体的温控特点,提出了一种高温反应与低温分离相结合的乙酸苯乙酯合成路线.通过优化实验,得到合成乙酸苯乙酯的最佳反应条件为:30mg酶,1.0g离子液体,2%含水量,反应温度35oC,反应时间48h.此时,乙酸苯乙酯产率达92.3%.脂肪酶在[D(2-mb)Im]PF6中的稳定性是在正己烷中的7.4倍,且重复使用10次后催化活性没有明显降低.此外,采用圆二色谱和内源荧光光谱法研究了不同介质中脂肪酶结构的变化.结果表明,脂肪酶在[D(2-mb)Im]PF6中有较大的氨基酸残基裸露程度和良好的二级结构稳定性.

英文摘要:

Three 1,3-dipentylimidazolium hexafluorophosphate ionic liquid isomers, 1,3-di-n-pentylimidazolium hexafluorophosphate ([D(n-C5)Im]PF6), 1,3-di-isopentylimidazolium hexafluorophosphate ([D(i-C5)Im]PF6), and 1,3-di(2-methylbutyl)imidazolium hexafluoro- phosphate ([D(2-mb)Im]PF6), were designed and synthesized. They were used as media for the synthesis of phenylethyl acetate catalyzed by Pseudomonas cepacial lipase. The activity and reactivity of the lipase in [D(2-mb)Im]PF6 is obviously higher than that in organic solvent hexane. Based on the temperature-controlled characteristics of [D(2-mb)Im]PF6, we designed a new route to synthesize phenylethyl acetate catalyzed by lipase, in which the reaction and the separation of the product were carried out under a relatively high and low temperature, respectively. By investigating the influence of various factors on the yield of product, optimal conditions for the synthesis of phenylethyl acetate were obtained, i.e. the amount of lipase 30 mg, the ionic liquid 1.0 g, water content 2%, reaction temperature 35 oC and reaction time 48 h. Under the optimal conditions, the yield of phenylethyl acetate was up to 92.3%. Also, the stability of the lipase in the [D(2-mb)Im]PF6 medium was 7.4-fold that in hexane. The lipase in [D(2-mb)Im]PF6 was recycled 10 times without substantial diminution in activity. Moreover, circular dichroism and fluorescence spectroscopy were used to follow the changes of enzyme structure in different solvents. The results showed that the lipase in the ionic liquid has excellent secondary structure stability and slightly big exposure level of amino-acid residues.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199