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光电催化分解水的光阳极改性策略
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O649[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]中山大学化学学院,广州510275, [2]香港科技大学化学系,香港999077
  • 相关基金:国家杰出青年科学基金(21425627),国家自然科学基金(21461162003,21476271)及广东省自然科学基金(2014KTSCX004,2014A030308012)资助项目
中文摘要:

光电催化分解水系统能直接将收集的电子与空穴用于分解水,将太阳能转化成了具有高能量密度的氢气,是一种集太阳能转化和储存于一体的高效绿色能源系统。光阴极和光阳极串联要求其在工作状态下两电极通过的总电流必须一致,低效率的一端将会限制整个体系的反应速度,因此对于光阳极材料的系统研究具有十分重要的意义。理论预测表明,基于部分可见光响应的半导体光阳极能带间隙计算得到的极限太阳能制氢转化效率达到了15%。但实际上由于光催化的整个过程是一个多步反应,各个步骤上发生的光生载流子的复合和损失导致了目前合成的相关电极材料的转换效率远低于理论水平。一般可以认为光催化过程包括五个步骤:光电极材料中电子的光致激发而产生电子-空穴对、电子和空穴由于能带弯曲的反向分离和传递、电子(或空穴)通过半导体-电解液界面的注入水中析氢(或析氧)、载流子的复合以及反应物和产物的传质过程。由于这些过程的进行效率与电极材料的本质特性和性能密切相关,为了评估材料性能而引入的一些效率指标往往和这几个步骤相对应。本文首先简要介绍了评价光阳极的一些效率计算以及它们与上述各个步骤的内在联系。最后,在前人和最近的研究基础上总结了几种对光阳极材料的主要提升策略,包括形貌控制、元素掺杂、异(同)质结和表面修饰等改性方法,对这些改性方法和各步骤效率之间的联系作了简单的介绍。

英文摘要:

Photoelectrochemical water splitting is to utilize collected photo-generated carrier for direct water cleavage for hydrogen production. It is a system combining photoconversion and energy storage since converted solar energy is stored as high energy-density hydrogen gas. According to intrinsic properties and band bending situation of a photoelectrode, hydrogen tends to be released at photocathode while oxygen at photoanode. In a tandem photoelectrochemical chemical cell, current passing through one electrode must equals that through another and electrode with lower conversion rate will limit efficiency of the whole device. Therefore, it is also of research interest to look into the common strategies for enhancing the conversion rate at photoanode. Although up to 15% of solar-to-hydrogen efficiency can be estimated according to some semiconductor for solar assisted water splitting, practical conversion ability of state-of-the-art photoanode has yet to approach that theoretical limit. Five major steps happen in a full water splitting reaction at a semiconductor surface: light harvesting with electron excitations, separated electron-hole pairs transferring to two opposite ends due to band bending, electron/hole injection through semiconductor-electrolyte interface into water, recombination process and mass transfer of products/reactants. They are closely related to different proposed parameters for solar water splitting evaluation and this review will first help to give a fast glance at those evaluation parameters and then summarize on several major adopted strategies towards high-efficiency oxygen evolution at photoanode surface. Those strategies and thereby optimized evaluation parameter are shown, in order to disclose the importance of modifying different steps for a photoanode with enhanced output.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:24781