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由（CO2＋H2）直接合成二甲醚用的CNT促进Cu-ZrO2-HZSM-5混合型催化剂

ISSN号：0438-0479
期刊名称：《厦门大学学报：自然科学版》
时间：0
分类：O643.36[理学—物理化学;理学—化学]
作者机构：[1]厦门大学化学化工学院,固体表面物理化学国家重点实验室,醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室,福建厦门361005
相关基金：国家重点基础研究发展计划（973）项目（2011CBA0050-8）;优秀国家重点实验室研究项目基金（20923004）;教育部创新团队项目（IRT1036）和福建省重大专项专题项目（2009HZ0002-1）

关键词：多壁碳纳米管, CNT促进Cu-ZrO2-HZSM-5双功能混合型催化剂, CO2加氢, 二甲醚合成, MWCNTs , CNT-promoted Cu-ZrO2 - HZSM-5 hi-functional hybrid catalyst , CO2 hydrogenation , DME synthesis

中文摘要：

CO2加氢被认为是目前固定大量排放CO2的最好方法之一．研发出一种碳纳米管（CNT）促进的Cu-ZrO2-HZSM5沸石分子筛双功能混合型催化剂，将其用于CO2加氢合成甲醇和甲醇脱水生成二甲醚（DME）二步串联催化一器化，实现由（C02＋H2）直接合成DME.在5．0MPa，523K，V（H2）：V（CO2）：V（N2）：69：23：8，空速（GHSV）-25000mL／（h·g）的反应条件下，在所研发（Cu2Zr3-10％CNT）-30％HZSM-5催化剂上，CO2加氢的转化率达9．44％，比相应单功能加氢催化剂（Cu：Zr3-10％CNT）的相应值（7．00％）提高35％．CNT能作为Cu-ZrO2-HZSM-5双功能混合型催化剂的促进剂．在上述反应条件下，含CNT的催化剂的DME时空产率达438mg／（h·g），比不含CNT的原双功能混合型基质催化剂的相应值（395mg／（h·g））提高11％．结果证实，利用双功能混合型催化剂，将CO2加氢合成甲醇和甲醇脱水生成DME两个过程串联催化一器化，能大幅度提高CO2加氢转化的效率．

英文摘要：

In order to improve the climate conditions,it is desirable to develop methods to convert CO2 into valuable chemicals. Here we report the development of a CNT-promoted Cu-ZrO2-HZSM-5 bi-functional hybrid catalyst, which was used for the ＂one pot＂ two-step catalytic synthesis of DME from （CO2 ＋ He ） via CH：~ OH. Over the developed catalyst of （Cu2 Zra-10 ~CNT） 30 ~ HZSM-5 under the reaction conditions of 5.0 MPa,523 K,V（H2）：V（CO2）：V（Ne）=69：23=8,GHSV=25 000 mL/（h.g）,the CO2 hydrogen ation conversion reached 9.44 %. This value was 1.35 times that （7.00 %） of the mono-functional hydrogenation catalyst of Cu2 Zra 10%CNT. The CNT could act as a novel promoter of the Cu-ZrO2-HZSM-5 bi-functional hybrid catalyst. Under the aforementioned reaction conditions,the space-time-yield （STY） of DME reached 438 mg/（h. g） over the CNT-containing bi-functional hybrid cata lyst,which was 1.11 times that （395 mg/（h.g）） of the corresponding CNT-free counterpart. The results of the present work demon- strated that combination of the process for methanol synthesis with that for methanol dehydration to produce DME by using bi-func tional hybrid catalyst could markedly improve the efficiency of CO2 hydrogenation-conversion.