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改性H-ZSM-34上氯甲烷催化转化制低碳烯烃(英文)
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643.3[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:厦门大学化学化工学院能源材料化学协同创新中心固体表面物理化学国家重点实验室 醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室
  • 相关基金:supported by the National Basic Research Program of China (2010CB732303);the National Natural Science Foundation of China (21173174, 20923004, 21033006, and 21161130522);the Program for Changjiang Scholars and Innovative Research Team in University (IRT1036)~~
中文摘要:

比较了几种典型的沸石分子筛在氯甲烷转化制乙烯、丙烯和丁烯等低碳烯烃反应中的催化性能,发现H-ZSM-34具有较佳的催化活性和选择性.经乙二胺四乙酸二钠(Na2H2EDTA)水溶液处理,并经离子交换及焙烧后,H-ZSM-34上氯甲烷转化制低碳烯烃的催化性能显著改善.当Na2H2EDTA浓度为0.1 mol/L,反应温度为673 K,CH3Cl分压9.2 kPa时,C2–C4烯烃选择性和收率分别达82%和61%.研究还发现,Ce修饰H-ZSM-34催化剂同样可改善氯甲烷制低碳烯烃的选择性和收率.表征结果表明,Na2H2EDTA处理和Ce修饰均降低了H-ZSM-34的酸性.酸性的降低可抑制低碳烯烃的氢转移反应,继而避免了其进一步转化为低碳烷烃.

英文摘要:

Among several typical zeolites,H-ZSM-34 was found to be an efficient catalyst for the conversion of methyl chloride to lower olefins,i.e.,ethylene,propylene,and butenes.Treatment of H-ZSM-34 with a Na2 H2 EDTA(EDTA = ethylenediaminetetraacetate) aqueous solution followed by ion exchange and calcination enhanced the catalytic performance significantly.The selectivity to lower olefins increased significantly for certain Na2 H2 EDTA aqueous solution concentrations;when the H-ZSM-34 catalyst was treated with a 0.1 mol/L Na2 H2 EDTA solution,the selectivity and yield of C2 –C4 olefins reached 82% and 61%,respectively,at 673 K and a CH3 Cl partial pressure of 9.2 kPa.The modifica- tion of H-ZSM-34 with Ce ions improved C2 –C4 olefin selectivity and yield.Catalyst characterization suggests that treatment with Na2 H2 EDTA or modification by Ce decreases the acidity of H-ZSM-34. The weakened acidity of the treated or modified H-ZSM-34 may suppress the hydrogen transfer reaction and prevent lower olefins from further transformation to paraffins.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199