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仿生多孔MgO-TiO2合成及其光催化CO2还原性能
  • ISSN号:0253-9837
  • 期刊名称:《催化学报》
  • 时间:0
  • 分类:O[理学]
  • 作者机构:[1]南京大学物理学院,声学研究所,近代声学重点实验室,江苏南京210093, [2]南京大学材料科学与工程系,江苏南京210093, [3]南京大学环境材料与再生能源研究中心,江苏南京210093, [4]南京大学江苏省纳米技术重点实验室,先进微结构协同创新中心,固体微结构国家重点实验室,江苏南京210093
  • 相关基金:国家重点基础研究发展计划(973计划,2014CB239302,2013CB632404);江苏省自然科学基金(BK20130053);国家自然科学基金(51272101,51202005,21473091).
中文摘要:

研究表明,MgO能够活化吸附在其表面的CO2分子,促进HCO3~–的生成,而在H原子存在的条件下,HCO3~–为CO2光催化还原为碳氢化合物和CO的活性中间体.CO2为对称的直线型分子,在化学反应中表现出极高的稳定性,成为阻碍人工光合作用发展的重要因素.在设计新型光催化剂时,复合MgO可能会有效提高催化剂的活性.绿色植物的叶片结构或茎中存在大量尺寸不一的多孔结构,以利于植物生命活动(包括光合作用和呼吸作用)过程中气体的有效扩散和水分、营养物质的运输.TiO2因其良好的化学稳定性、无毒且成本低廉,在人工光合成领域得到广泛的研究.因此,本文以空心菜杆为模板,TiO2为主体催化剂,应用溶胶-凝胶法,通过调节MgO的含量合成了一系列仿生多孔结构的MgO-TiO2复合物.样品的X射线衍射、X射线光电子能谱和高分辨透射镜表征结果证明,生物模板空心菜杆在550℃下煅烧5 h之后可被完全移除,且MgNO3分解为MgO,生成TiO2-MgO复合物.从扫描电镜中可观察到,以空心菜杆为模板合成的MgO-TiO2,模板的空心管状结构得以保持,在长度和宽度上有一定程度的皱缩.横截面和纵截面图说明样品很好地复制了空心菜杆的导管和筛管组成的多孔结构.同时N2吸附-脱附结果表明,样品中存在3–5 nm的介孔结构.同时我们发现,由于MgO的加入,0.05%MgO-TiO2复合物的比表面积比TiO2减少了18%,之后随着MgO含量的增加,MgO-TiO2复合物的比表面积呈下降趋势.标准状况下,测试了样品对CO2的吸附量.结果表明,随MgO含量的升高,吸附量先增加后减小,且MgO-TiO2复合物的吸附量为TiO2的1.3–1.8倍.结合样品比表面积及原位红外光谱测试结果,说明样品的CO2吸附量受MgO的含量与样品的比表面积双重因素的影响.CO2吸附包括物理吸附和化学吸附,而且对于同种样品,吸附量与样品比表面积正相关.当MgO-TiO2复合物的比表面积随着

英文摘要:

The stems of water convolvulus were employed as biotemplates for the replication of their optimized 3D hierarchical architecture to synthesize porous MgO-modified TiO2 . The photocatalytic reduction of CO2 with H2O vapor into hydrocarbon fuel was studied with these MgO-TiO2 nanostructures as the photocatalysts with the benefits of improved CO2 adsorption and activation through incorporated MgO. Various factors involving CO2 adsorption capacity, migration of charge carriers to the surface, and the number of activity sites, which depend on the amount of added MgO, determine the photocatalytic conversion efficiency.

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期刊信息
  • 《催化学报》
  • 北大核心期刊(2011版)
  • 主管单位:中国科学院
  • 主办单位:中国化学会 中国科学院大连化学物理研究所
  • 主编:李灿 张涛
  • 地址:大连市沙河口区中山路457号
  • 邮编:116023
  • 邮箱:chxb@dicp.ac.cn
  • 电话:0411-84379240
  • 国际标准刊号:ISSN:0253-9837
  • 国内统一刊号:ISSN:21-1195/O6
  • 邮发代号:8-93
  • 获奖情况:
  • 第三届国家期刊奖提名奖,中国科协精品科技期刊示范项目
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国工程索引,美国剑桥科学文摘,美国科学引文索引(扩展库),日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
  • 被引量:19199