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连续流微反应器中微纤结构化的Nafion/SiO2固体酸催化苯硝化反应
  • ISSN号:1000-6818
  • 期刊名称:《物理化学学报》
  • 时间:0
  • 分类:O643[理学—物理化学;理学—化学]
  • 作者机构:[1]华东师范大学化学系,上海市绿色化学与化工过程绿色化重点实验室,上海200062
  • 相关基金:国家自然科学基金(20590366),国家高技术研究发展计划(863)项目(2007AA05Z101),教育部“新世纪优秀人才支持计划”(NCET-06-0423),上海市教委“曙光人才计划”(06SG28)及上海市重点学科建设项目(B409)资助
中文摘要:

采用溶胶-凝胶组装方法制备了Nafion/SiO2胶体,并涂附于烧结的316L不锈钢(SS-316L)金属微纤网络,形成了空隙率为60%-75%(φ,体积分数)的整体式微纤结构化的Nafion/SiO2固体酸催化剂.使用傅里叶变换红外光谱(FT-IR),热重分析(TGA),扫描电子显微镜(SEM)及NH3吸附法对微纤结构化的Nafion/SiO2催化剂进行了表征.结果显示,溶胶-凝胶组装方法可以明显促进Nafion的分散,导致酸性中心的暴露量显著增加;结构化的Nafion/SiO2催化剂以200-400nm颗粒堆积而成的多孔涂层形式存在.在一种集换热、混合、催化(反应)功能于一体的微反应器中,考察了整体式微纤结构化的Nafion/SiO2固体酸催化剂催化苯硝化的反应性能.Nafion在SiO2中的组装量为20%(w,质量分数),金属微纤网络上Nafion/SiO2担载量为36.3%(w)的优化催化剂上,75℃时苯转化率为44.7%,硝基苯选择性可达99.9%.相近转化率下,Nafion/SiO2固体酸单位酸中心的催化效能约为硫酸的600倍.

英文摘要:

We prepared novel monolithic microfiber-structured Nafion/SiO2 solid acid catalysts with 60%-75% (φ, volume fraction) void volume by coating Nafion/SiO2 sol-gel onto a sinter-locked stainless steel (SS-316L) microtibrous network. We characterized the microstructured Nafion/SiO2 catalysts using Fourier transform-infrared spectrometry (FT-IR), thermogravimetric analysis (TGA), scanning electron microscopy (SEM), and NH3-chemisorption. Results show that the sol-gel technology results in highly dispersed Nation particles which significantly increase the number of accessible acid sites. The Nafion/SiO2 catalyst coating layer is made up of 200-400 nm particles and looks porous. The catalytic performance of the microstructured Nation/SiO2 catalysts was tested using the nitration of benzene in a continuous-flow microreactor that integrated heat-exchange, mixture, and catalytic reactions. The best catalyst had a loading capacity of 36.3% (w, mass fraction) for the Nafion/SiO2 composite in which the Nation content was 20% (w). At a reaction temperature of 75 ℃, this optimized microstructured solid acid catalyst resulted in a benzene conversion of 44.7% with a nitrobenzene selectivity of 99.9%. At an equivalent conversion level, the activity per acid site of the microstructured Nafion/SiO2 catalyst is nearly 600 times as that of liquid sulfuric acid.

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期刊信息
  • 《物理化学学报》
  • 中国科技核心期刊
  • 主管单位:中国科学技术协会
  • 主办单位:北京大学化学与分子工程学院承办
  • 主编:刘忠范
  • 地址:北京大学化学楼
  • 邮编:100871
  • 邮箱:whxb@pku.edu.cn
  • 电话:010-62751724
  • 国际标准刊号:ISSN:1000-6818
  • 国内统一刊号:ISSN:11-1892/O6
  • 邮发代号:82-163
  • 获奖情况:
  • 中文核心期刊
  • 国内外数据库收录:
  • 俄罗斯文摘杂志,美国化学文摘(网络版),荷兰文摘与引文数据库,美国科学引文索引(扩展库),英国科学文摘数据库,日本日本科学技术振兴机构数据库,中国中国科技核心期刊,中国北大核心期刊(2004版),中国北大核心期刊(2008版),中国北大核心期刊(2011版),中国北大核心期刊(2014版),英国英国皇家化学学会文摘,中国北大核心期刊(2000版)
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